介孔金属氧化物催化剂的制备、表征及对VOCs催化氧化活性研究

摘要

挥发性有机化合物(VOCs)是工业生产过程中产生的有机废气,通过催化氧化方法不仅可以在低温下有效地去除VOCs,而且该方法在去除过程中不易产生二次污染。催化剂在催化氧化系统中起着非常重要作用,用于去除挥发性有机化合物的催化剂体系一般由活性组分和载体组成。
　　本文通过水包油乳胶技术合成了一系列具有介孔结构的不同Ce掺杂量的TiO2材料,并用于负载Pd制得催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、紫外漫反射(DRS)和H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂及载体进行了表征。0.5％Pd/Ce-x-TiO2催化性能评价则通过在微反应器上催化氧化丙烷并用气相色谱系统进行在线检测。催化剂的活性测试结果显示0.5%Pd/Ce-x-TiO2都具有较高的催化活性,而且Ce的掺杂量、比表面积和孔径大小都是影响催化剂活性的因素,当Ce的摩尔含量为2%时得到催化活性最高的催化剂。
　　利用表面活性剂辅助法成功合成了一系列具有介孔结构、较高的比表面积、均一的孔径分布和较强热稳定性的Ce1-xMnxO2材料并将其应用于负载CuO制备催化剂,以对丙烷的催化氧化为探针反应测试负载后催化剂的催化活性。通过往CeO2里面掺杂适当含量的Mn离子可以形成具有萤石结构的固溶体,以提高催化剂的氧转移能力,也就是说可以提高催化剂对丙烷的催化氧化的活性。另外,载体和CuO之间的相互协同作用同样提高了催化剂催化活性。随后研究了不同焙烧温度对催化剂活性的影响,结果发现,过高的温度抑制了催化剂的活性。经过优化研究,结果显示负载8%CuO后焙烧温度为400oC和Ce/Mn摩尔比为3/2时催化剂对丙烷的催化氧化活性最高。
　　采用湿浸渍法制备了负载量为10wt%的Co催化剂,催化性能评价通过在微反应器上催化氧化丙烷并用气相色谱系统进行在线检测。催化剂的活性测试结果显示Co3O4/β-SiC都具有较高的催化活性。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 VOCs的控制技术

1.3 VOCs氧化催化剂研究进展[29,30]

1.4 本课题的研究目的与内容

第二章 实验方法

2.1 实验试剂及仪器

2.2 催化剂的物化表征方法

2.3 催化剂活性评价

2.4 本章小结

第三章 介孔Ce掺杂TiO2的合成及催化氧化丙烷性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 CuO/Ce1-xMnxO2催化剂的合成、表征及对丙烷催化氧化活性研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 负载型钴催化剂的制备、表征及其对丙烷的催化氧化

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3实验结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

攻读学位期间所取得的相关科研成果