Fe-TiO2/UV光催化降解木质素碱溶液的研究

摘要

本论文提出了一种折叠板光反应器降解木质素碱溶液与溶剂循环萃取降解产物的集成工艺，目的是通过降解木质素获得精细化学品。首先采用溶胶凝胶法制备纳米Fe-TiO2光催化剂，利用浸渍提拉法在铜折叠板表面负载光催化剂薄膜，并使用SEM、XRD分别对Fe-TiO2光催化剂的表面形貌、相组成、晶粒尺寸和锐钛矿与金红石矿的重量百分比等光化学性能进行表征。光催化反应装置主要包括圆筒光反应器、光源、负载催化剂薄膜铜折叠板、循环泵和萃取装置；在光反应器中加入木质素碱溶液，经紫外光照射在催化剂表面进行光降解，用循环泵将木质素溶液送入萃取装置，降解产物经萃取后，木质素碱溶液回流到光催化反应器中进继续进行光催化降解反应，完成木质素的降解与产物循环萃取过程。使用薄层色谱和柱色谱法对萃取相中的降解产物进行了分离提纯，并使用1H NMR，13C NMR和GC-MS对降解产物进行定性分析。进一步使用GC对降解产物进行定量分析，并分别考察了反应时间、碱木质素浓度、Fe掺杂量、催化剂薄膜层数和折叠板角度对生成产物浓度的影响。对未分离的降解产物进行GC-MS定性分析。最后使用FT-IR对反应后的木质素残渣进行了官能团分析。
　　实验结果表明：采用溶胶凝胶法制备的纳米催化剂Fe-TiO2是锐钛矿晶型，具有较高的光催化氧化性能。光催化降解木质素分离所得的主要产物为2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)，邻苯二甲酸二异丁酯(DIBP)，邻苯二甲酸二丁酯(DBP)。光催化降解木质素生成BHT的较佳条件为：木质素溶液浓度为30g/L，Fe的掺杂量为2％，催化剂薄膜层数为8，折叠板角度为63°，室温下反应时间5h，BHT的浓度为1.12g/L。生成DIBP，DBP的较佳条件为：木质素浓度为30g/L，Fe的掺杂量为5%，薄膜层数为9，折叠板角度为63°，反应时间6h，DIBP和DBP的浓度为0.74和1.57g/L。其它未分离产物主要为愈疮木基和紫丁香基衍生物，芳香环衍生物以及一些饱和烃类化合物。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 绪论

1-1木质素

1-2木质素的降解方法

1-3光催化氧化技术

1-4 Fe-TiO2光催化剂的研究进展

1-5 研究内容、目标和意义

第二章 实验部分

2-1 实验原料、试剂和仪器

2-2 实验方法

第三章 实验结果及分析

3-1纳米Fe-TiO2光催化剂的光化学性能研究

3-2木质素原料的元素分析

3-3 萃取剂中的降解产物分析

3-4未分离提纯产物的GC-MS分析

3-5光催化降解木质素机理探讨

3-6 反应残留木质素的分析

第四章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间所取得相关科技成果