石墨烯等碳材料负载纳米金属复合物的制备及去除PPCPs的研究

摘要

随着工业的快速发展，水体中的PPCPs污染越来越严重。不仅对水生生物造成危害，而且还会影响人体健康，因而对水体中PPCPs的去除进行研究具有重要意义。用于水中环丙沙星去除的传统吸附材料均不同程度存在适用pH范围小、吸附容量有限或难以分离回收的弊端。用于去除双氯芬酸钠的氧化技术存在成本高昂、过程缓慢或者无法打断碳卤键导致有毒有机物依旧存在的缺陷。本论文以石墨烯等碳材料为基础，在不同反应条件下制备石墨烯等碳材料负载纳米金属材料，通过X射线衍射仪（XRD）、场发射扫描电镜（FE-SEM）、能谱仪（EDS）和热重分析仪（TG）等表征合成产物，并探讨其去除环丙沙星和双氯芬酸钠的性能。取得的主要研究结果如下： （1）通过溶液还原法制备的氧化石墨烯负载零价纳米铁NZVI16-GO1（F16G1），对水中环丙沙星具有良好的吸附性能。纳米铁粒子直径大约100nm，基本上均匀分散在氧化石墨烯半透明的褶皱上，氧化石墨烯的引入可以有效降低零价纳米铁的自身团聚。F16G1与环丙沙星的吸附作用很大程度上受静电引力的影响。当F16G1的投加量为0.5g/L时，能够在3h内将环丙沙星（50mg/L）吸附91.39%。在pH=4-5之间，溶液的pH值对吸附量没有明显影响。F16G1对环丙沙星的最大吸附量是656.66mg/g。Langmuir等温吸附模型可以用来描述吸附平衡过程。零价纳米铁的磁性使复合材料便于回收。 （2）通过电化学方法制备的碳毡纤维负载钯铟纳米双金属在常温氢气环境下对水中双氯芬酸钠的降解效能优越。钯铟双金属大量均匀附着于碳毡纤维的表面及内部。金属铟本身对双氯芬酸钠的降解并无明显作用，但其的引入能够有效增强钯的催化活性。当催化剂的投加量为0.5cm2时，在24h内对双氯芬酸钠（30mg/L）的去除率达到90%，通过液相色谱和液质联用分析降解产物，对催化过程和反应机理进行研究，可推导出降解过程符合一级反应动力学方程。在反应过程中，通过打破碳卤键获得一种降解产物。催化剂经过三次循环使用后，对双氯芬酸钠的去除率仍然能达到76.8%。 （3）通过水热法制备的石墨烯负载钯铟纳米双金属在常温氢气环境下对水中双氯芬酸钠的降解效能优于碳毡纤维负载钯铟纳米双金属。纳米粒子基本上均匀分散在透明的石墨烯褶皱上。当催化剂的投加量为0.2g/L时，在15h内对双氯芬酸钠（30mg/L）的去除率达到93%，通过液相色谱和液质联用分析降解产物，对催化过程和反应机理进行研究，可推导出降解过程符合二级反应动力学方程。在反应过程中，通过打破碳卤键获得两种降解产物。催化剂经过三次循环使用后，双氯芬酸钠的去除率仍然能达到74.4%。

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