非均相Fenton催化剂的制备及光降解苯酚的研究

摘要

废水中的苯酚及其衍生物对自然环境及人体危害极大.Fenton法是一种能净化污水的高效便捷的方法.为了探究非均相Fenton法对有机污染物的降解效果,本论文中以苯酚溶液(50mg/L)为目标污染物,在实验室中探究不同的非均相Fenton催化剂对苯酚的降解效率.实验中制备了α-FeOOH,γ-FeOOH,Fe2O3,Fe2O3/γ-Al2O3以及Fe2O3/CuO/γ-Al2O35种非均相Fenton催化剂,之后将其对苯酚溶液进行光降解研究.光照条件是254nm的紫外光.实验通过XRD,FTIR,DRS,SEM,TEM及HRTEM对催化剂进行物化性能研究.ICP检测来确定溶液中的离子浸出量.同时也对一些重要的实验参数(比如pH值,H2O2浓度,煅烧温度,反应温度及催化剂含量)进行研究来确定催化剂降解苯酚的最佳实验条件.同时以正交实验结果来确定各个参数对苯酚降解率的影响大小.正交实验结果证明,各参数影响因素大小依次是pH﹥温度﹥H2O2浓度﹥催化剂用量. 实验采用冰水浴超声法制备复合催化剂,通过对催化剂的性能表征证明,催化剂粒子均匀的分布在载体表面,这种结构不仅能增强催化剂对苯酚分子的吸附作用,也能在一定程度上提高对紫外光的利用率.此外,实验中催化剂光降解苯酚的研究表明,相对于单一的铁系催化剂,复合催化剂能缩短反应时间并提高降解效率.实验中,Fe2O3/γ-Al2O3复合催化剂在4h内降解率为90.1%,而Fe2O3/CuO/γ-Al2O3催化剂在2h内的降解率可以达到92.3%.值得注意的是,当反应体系的pH值分别为4.5和5.5时,Fe2O3/CuO/γ-Al2O3催化体系的降解率可以达到88.0%和75.6%,而此时Fe2O3/γ-Al2O3催化体系的降解率为73.1%和41.4%.这是因为掺入的铜元素可以为催化体系提高更多的反应活性位点,而且当pH大于4时,催化体系中起主要作用的是铜元素.此时,铁元素可以辅助拓宽催化剂应用的pH范围.这对Fe2O3/CuO/γ-Al2O3催化体系的降解原理具有指导作用. 实验也对复合催化剂的稳定性及循环使用次数进行了研究.ICP的结果表明,Fe2O3/CuO/γ-Al2O3降解液中铁离子的浓度是0.18mg/L,但没有检测出铜离子的存在.该复合催化剂经过三次循环使用后,4h内对苯酚的降解率为79%,这比同样最佳反应条件下的Fe2O3/γ-Al2O3复合催化剂效率低13%左右.

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