植被参与对煤矸石表生地球化学过程的影响

摘要

煤炭等能源矿产及多种金属矿产资源的开发利用是当今世界社会经济发展的必要支柱，在带来巨大经济效益的同时，也产生了严重的环境污染和生态破坏。值得注意的是，在矿产资源开采、加工、利用过程中会产生大量的尾矿和废石，它们的堆放会占用大量土地，产生扬尘、有毒气体、废水等污染环境，特别是其中的金属硫化物氧化后引起污染物的大量释放。这种在产酸微生物作用下的风化过程一旦开始，往往可自行维持几个世纪甚至上千年的时间，在地表径流作用下，由污染物释放迁移形成的酸性矿山废水，由于其明显的酸度、盐害并富含铁锰重金属的典型特征，已成严重制约地区可持续发展及区域生态安全的重大问题之一，并受到国际科学界的广泛关注。
　　自然植被作为自然环境中的关键生物，显著影响着地表的物质演化过程，对元素的生物地球化学过程发挥着重要作用。在含硫尾矿自然风化过程中，由于形成的酸、盐及有害重金属离子等特征风化组分有明显毒性作用，鲜见有自然植被存活，但嗜酸微生物却表现出更高的生物活性，由此促进了煤矸石的风化过程，其相关的机理目前已有较为全面和深入的研究，而涉及植物参与下对含硫尾矿表生地球化学过程的影响方面的研究明显不足。恢复植被参与下煤矸石风化过程如何变化，对煤矸石的风化过程是促进还是抑制、恢复植被参与对煤矸石堆场的特征风化组分及原有产酸微生物等有什么影响、以及以上作用与现象的相关过程及机理尚不明确。因此，开展植被参与对煤矸石风化表生地球化学过程方面影响的研究就显得十分重要和必要，相关研究结果将对含硫尾矿堆场生物地球化学过程的认识提供新的数据支撑，补充和丰富植物参与下含硫尾矿表生地球化学过程的理论，这对于指导含硫尾矿堆场污染原位控制和生态修复工作的科学开展具有重要意义。
　　论文在前人对产酸微生物参与下煤矸石风化的表生地球化学过程研究的基础上，以贵州贵阳花溪麦坪的高硫（含硫量＞5％）风化煤矸石堆场为研究对象，通过分析自然恢复鳞毛蕨、类芦、马尾松等不同类型的植被参与作用下，对煤矸石风化过程中煤矸石堆场物理特性（pH、Eh、盐分、含水率、矸石粒径、元素组成）、化学特性（酸、硫酸根、总铁、亚铁、Mn、Cu、Zn等特征风化组分及特征元素存在形态）、生物特性（堆场植被，入侵细菌、真菌、放线菌等微生物类群的丰度，原有产酸微生物的丰度和活性，总微生物量以及恢复植被对元素的吸收、富集、固定）的影响，并在多年风化的煤矸石堆场上开展人工恢复条件下植被参与对煤矸石表生地球化学过程影响的实地研究，在分析堆场物理特性、化学特性和生物特性的同时，进一步分析堆场原生、次生矿物的变化及植被代谢或分泌组分对产酸微生物丰度及活性的影响，系统分析恢复植被参与对含硫煤矸石风化过程的影响；此外，结合主成分分析和相关关系分析，总结恢复植被参与影响煤矸石风化生物地球化学过程的共性规律并对相关机理作了分析讨论，取得了以下几点认识：
　　1.多年风化煤矸石堆场具有独特的物理特征、化学特征及生物特性。多年风化的煤矸石堆场呈现明显较低的pH、明显较高电导率和强氧化特性，同时富含酸（H+）、硫酸根及Fe、Mn、Cu、Zn等可溶性金属离子；堆场上层风化后的煤矸石整体呈现较高的黏粒、粉粒含量，相对较低的砂粒含量、较大的比表面积、相对较细的D50、面积平均径、体积平均径等粒径特征，而堆场深层呈较粗的未风化的矸石颗粒的典型特征；整个堆场上黄钾铁钒均较丰富，石英在堆场中上层明显累积，而石膏、斜长石在堆场中上层淋失，在堆场中下层累积；且在堆场中上层几乎观察不到含硫尾矿中丰富存在的黄铁矿，而其在底层60-70 cm处含量显著增加；整个堆场煤矸石中有明显较高的产酸微生物丰度和活性，以及整体较高的总微生物量；而自然环境介质中丰富存的细菌、真菌、放线菌微生物类群极其稀少且主要分布在堆场表层，呈现表生环境下以产酸微生物为主体的含硫尾矿持续风化的典型特征。
　　2.恢复植被参与可明显改变堆场pH、Eh、EC及含水率等环境特性。几种恢复植被的参与均可显著地提高堆场pH环境，明显降低堆场中可溶性盐的含量，特别是在表层作用越明显；可有效降低堆场上层强氧化特性，而又一定程度上可增加堆场中下层氧化特性；同时明显降低堆场中表层的含水率，而又明显增加堆场中下层水分含量。
　　3.恢复植被的参与可明显影响堆场煤矸石的粒径特征。整体上几种恢复植被的参与均可降低堆场风化煤矸石的黏粒、粉粒的含量和比例，相应增加砂粒的含量，降低煤矸石的比表面积，提高D50、面积平均径、体积平均径，进而促进堆场中层以上团聚结构的形成，呈现向壤土质地演化的特征，而堆场中下层特别是人工恢复草本植被堆场上中层以下此种作用不明显或产生同上层相反的作用，明显增加了深层煤矸石中黏粒、粉粒的含量，降低煤矸石的粒径大小促进深层煤矸石的崩解。
　　4.恢复植被明显改变堆场矸石的矿物学特征。人工恢复植被堆场上，恢复植被的参与可明显降低堆场中上层中黄钾铁钒含量，中下至底层深度梯度上与空白堆场的含量基本相当甚至具有更高的含量水平，同时提高了堆场的石膏和斜长石的比例，尤其是中上层表现最为明显，而明显降低了石英的累积；且人工恢复植被处理组的堆场各深度梯度煤矸石中均未观察到FeS2的明显的特征峰出现，即使在堆场的60-70 cm的深层上。
　　5.恢复植被参与显著降低堆场矸石风化组分的浸出。恢复草本植被的参与可以显著抑制煤矸石中各特征风化组分的溶出，特别是在堆场上层作用更为明显。恢复植被的参与整体上可以显著降低堆场煤矸石中Fe、Mn、Cu、Zn可交换态的含量和比例，而相应增加堆场可氧化态、残渣态的含量和比例；且可有效降低可还原态铁的含量，而增加堆场煤矸石可还原态Mn、Cu、Zn的含量。
　　6.恢复植被参与极显著改变矸石堆场微生物学特性。恢复植被参与可极显著地增加煤矸石介质中入侵细菌、真菌、放线菌等常规微生物类群的丰度，同时明显地降低堆场中原有产酸微生物的丰度和活性，且整体降低了堆场总微生物量的水平，特别是在堆场中下层。
　　7.产酸微生物、风化组分及矸石粒径是影响矸石风化过程的主要因子。相关关系分析表明，产酸微生物、矸石粒径与煤矸石特征风化组分之间具有明显的相关关系；主成分分析表明，恢复植被的参与作用下产酸微生物和主要风化组分（酸度、硫酸根、Fe、Mn、Cu、Zn离子含量）及堆场煤矸石粒径特征（黏粒、粉粒、砂粒、比表面积、平均径）的变化是植被参与影响煤矸石风化过程的最主要的因素，而恢复植被引进常规微生物（细菌、真菌、放线菌）和pH、Eh、含水率、总微生物量等综合特性指标贡献相对较低，影响作用相对较小。
　　8.植被代谢或分泌组分可明显影响堆场产酸微生物的丰度及活性。实验分析表明，植物凋落物和根系分泌物对堆场原有产酸微生物有明显影响，腐殖酸、黄腐酸等主要的凋落物代谢组分的存在，在较低浓度上影响作用不明显，而较高浓度上能明显抑制产酸微生物的生长和活性；乙酸、苹果酸、柠檬酸等主要的根系分泌物组分在较低浓度水平上可促进产酸微生物的生长和活性，而较高浓度水平上则显著抑制产酸微生物的生长和活性。
　　综上，恢复植被的参与明显改变了煤矸石原本的表生地球化学过程。恢复植被的参与通过改变堆场pH及氧化还原环境、影响堆场煤矸石的粒径组成和团粒结构、显著抑制堆场原有产酸微生物的丰度和活性、以及恢复植被自身的植物固定与植物提取作用，明显降低了堆场煤矸石中特征风化组分的浓度和浸出量，最终显著改变了煤矸石堆场的原有环境特性，使以产酸微生物作用为主体的氧化产酸、硫酸根和金属离子的持续释放的风化过程不复存在。恢复植被的参与进一步促进了表生条件下煤矸石的风化，但明显降低了空白风化堆场中酸、硫酸根、金属离子等主要风化组分的浓度水平，且逐渐向形成良性土壤的方向演化。

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第一章 国内外研究进展

1.1 煤矸石的产生及环境生态危害

1.2 煤矸石风化的生物地球化学过程研究进展

1.3 研究的目的及意义

第二章 主要研究内容、创新点及技术路线

2.1 主要研究内容及深度

2.2 研究目标及创新点

2.3 技术路线

第三章 实验材料及方法

3.1 研究区域概况

3.2 试验设计及方法

3.3 样品采集、处理与分析

3.4 数据统计与分析

第四章 自然恢复鳞毛蕨植被对煤矸石表生地球化学过程的影响

4.1 恢复鳞毛蕨对堆场煤矸石物理特性的影响

4.2 恢复鳞毛蕨对煤矸石中特征风化组分浸出特征的影响

4.3 恢复鳞毛蕨对堆场生物环境特性的影响

4.4 鳞毛蕨植被影响堆场煤矸石表生地球化学过程的主成分分析

4.5 堆场煤矸石特性变化与特征风化组分间的相关关系分析

4.6 小结

第五章 自然恢复类芦植被参与对煤矸石表生地球化学过程的影响

5.1 类芦参与下堆场煤矸石物理特性的变化

5.2 类芦参与下堆场煤矸石中特征风化组分浸出特征的变化

5.3 类芦植被参与下堆场生物环境特性的变化

5.4 类芦植被影响堆场煤矸石表生地球化学过程的主成分分析

5.5 堆场煤矸石特性变化与特征风化组分间的相关关系分析

5.6 小结

第六章 自然恢复马尾松植被参与对煤矸石表生地球化学过程的影响

6.1 恢复马尾松对堆场煤矸石物理特性的影响

6.2 恢复马尾松对煤矸石中特征风化组分浸出特征的影响

6.3 恢复马尾松对堆场生物环境特性的影响

6.4 马尾松植被影响堆场煤矸石表生地球化学过程的主成分分析

6.5 堆场煤矸石特性变化与特征风化组分间的相关关系分析

6.6 小结

第七章 人工恢复植被参与对煤矸石表生地球化学过程的影响

7.1 人工植被参与下堆场煤矸石物理特性的变化

7.2 人工植被参与下煤矸石中特征风化组分浸出特征的变化

7.3 人工植被参与下堆场生物环境特性的变化

7.4 植物主要代谢或分泌组分对产酸微生物丰度及活性影响的实验分析

7.5 人工植被影响堆场煤矸石表生地球化学过程的主成分分析

7.6 堆场煤矸石特性变化与特征风化组分间的相关关系分析

7.7 小结

第八章 恢复植被对煤矸石风化过程的影响及机理探讨

8.1 恢复植被参与对煤矸石堆场pH、Eh、EC和含水率的影响

8.2 恢复植被参与对堆场煤矸石粒径特征的影响

8.3 恢复植被参与对堆场煤矸石特征风化组分的影响

8.4 恢复植被参与对堆场原有产酸微生物及入侵微生物的影响

8.5 人工恢复植被参与对堆场煤矸石矿物组成的影响

8.6 恢复植被参与影响煤矸石表生地球化学过程的主要因子分析

第九章 结论与展望

9.1 主要结论

9.2 展望

致谢

参考文献

附录

附录一 博士期间主要的学术成果

附录二 主要参与的科研课题