环境因素对土壤释放汞通量和同位素组成特征的影响

摘要

土壤汞释放是我国和全球大气汞的一个重要来源。正确认识土壤汞排放对大气汞的贡献是建立全球和区域汞地球化学循环模型的一个关键环节，也是开展汞污染防治必须考虑到的一个部分。汞同位素技术已经成为当前环境中汞污染源示踪和迁移转化过程研究的一个新兴研究手段。建立土壤-大气汞交换通量的同位素组成指纹数据库是利用汞同位素技术开展大气汞污染源识别和全球汞同位素模型建立的一个先决条件。本论文研究了环境因素（光照、温度、土壤湿度和土壤汞形态）对土壤-大气汞交换通量和汞同位素组成的影响。研究工作选择了万山汞矿区的旱地土（218±19.20μg·g-1）和森林土（15.4±0.40μg·g-1）作为实验用土。在此基础上，研究了增温（40、100和130摄氏度）、光照（辐射强度是38217w·m-2）和光照+土壤湿度（0%,5%,10%,20%和30%）等条件下旱地土的汞释放通量、以及旱地土和森林土土壤排汞和土壤汞同位素组成特征。
　　研究发现，增温、光照和增加土壤湿度均对土壤排汞具有明显促进作用，高温条件下（100℃和130℃）土壤排汞通量明显高于光照条件。增温、光照和增加土壤湿度条件下土壤排汞均出现了明显汞同位素质量和非质量分馏。其中旱地土和森林土排汞的δ202Hg值分别为-2.87至-1.10‰和-4.64至-1.42‰，?199Hg值分别为0.08至1.34‰和-0.06至0.34‰，和旱地土（δ202Hg=-0.41±0.12‰,?199Hg=-0.06‰）和森林土（δ202Hg=-1.17±0.12‰,?199Hg=0.07‰）相比倾向于富集轻同位素和奇数汞同位素，未发现偶数汞同位素非质量分馏。这些结果与水体含硫汞化合物光致还原过程以及水体‘暗’还原反应的汞同位素分馏一致，说明旱地土和森林土中优先发生汞还原反应的汞化合物主要是和硫基结合的。旱地土和森林土光照条件下排汞的?199Hg/?201Hg值分别为0.99和0.82，而增温条件下?199Hg/?201Hg值分别为1.34和1.41，说明土壤光致还原过程的奇数汞同位素非质量分馏主要是由核磁效应所导致的，而增温条件下则是由核体积效应所导致的。

目录

第一章 绪论

1.1研究背景及意义

1.2环境中汞概述

1.3土壤-大气汞排放研究进展

1.4汞的同位素地球化学

1.5研究内容和技术路线

第二章 研究方法

2.1采样区域概况

2.2实验设计

2.3样品采集与预处理

2.4土壤释放GEM样品前处理系统及其优化

2.5样品分析方法

2.6实验质量控制

第三章 温度、光照和土壤湿度对土壤汞释放通量的影响

3.1实验所用土壤的确定

3.2温度对土壤汞释放通量的影响

3.3光照对汞释放通量的影响

3.4湿度对土壤汞释放通量的影响

第四章 汞矿区土壤排汞同位素特征和分馏

4.2 高温裂解后土壤汞同位素组成

4.3土壤排汞同位素非质量分馏（MIF）机制

第五章 环境因素对土壤排汞同位素组成的影响

5.1 温度对土壤排汞同位素组成的影响

5.2 光照对土壤排汞同位素组成的影响

5.3 湿度对土壤排汞同位素组成的影响

5.4土壤排汞汞同位素分馏趋势

5.5土壤有机质含量对土壤排汞同位素组成的影响

5.6 万山汞矿区旱地土、森林土形态汞同位素组成

第六章 总结

6.1 主要结论

6.2 特色与创新

6.3 问题与展望

致谢

参考文献

附录

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