Co-O/SiO液相催化分子氧氧化二甲苯的研究

摘要

本研究尝试采用氧化钴、Co-O/载体催化剂对二甲苯进行常压液相催化氧化研究，取得了初步的研究成果。其主要研究内容及结论如下：　　1.催化剂的制备：以CoCl2·6H2O作为活性组分前体，用稀的NaOH溶液作为沉淀剂，按一定比例把活性组分负载在不同载体上，一定温度下焙烧3h。　　2.以对二甲苯作为分子探针，对催化剂的催化性能进行了评价，筛选出催化性能最好的催化剂为350℃烧制的含钴量0.12mmol/g的Co-O/SiO2(记为0.12Co-O/SiO2-350，下同)。该催化剂制备简单，有良好的催化活性，特别是有相对较好的稳定性，重复使用四次后，催化活性没有较大下降。　　3.用Co-O/SiO2液相催化氧化二甲苯，考察了温度、时间、催化剂用量、搅拌速率等因素的影响。在不加添加剂及优化条件下，对二甲苯、间二甲苯、邻二甲苯的转化率分别为47.4％、27.5％、40.2％，对甲苯甲酸、间甲苯甲酸、邻甲苯甲酸的选择性分别为84.0％、72.3％、55.2％。添加适量的溴化钠，催化活性有所提高。　　4.通过比较分析，得出对二甲苯、间二甲苯、邻二甲苯的氧化活性顺序如下：对二甲苯＞邻二甲苯＞间二甲苯，且从电子效应、空间效应上分析了活性差异的原因。　　5.IR、XRD表征结果表明：催化剂的活性组分为氧化钴，且主要成分为Co3O4。其中，Co-O/SiO2催化剂除了有Co3O4、SiO2的晶相外，无其它新的晶相。0.12Co-O/SiO2-350中活性组分的分散性比活性接近的0.36Co-O/SiO2-350、0.60Co-O/SiO2-350好，没有活性组分的附聚现象；随着焙烧温度升高，催化剂中Co3O4的结晶度增加，从而提高了催化剂的稳定性。

目录

文摘

英文文摘

前言

第一章文献综述

§1.1选择性催化氧化二甲苯的研究进展

§1.2氧化钴催化氧化研究概况

第二章研究的构思与设计

第三章实验

3.1实验仪器与试剂

3.2催化剂的制备

3.3催化氧化实验

3.4产物分析

3.5产物的分离与鉴定

3.6催化剂的活性与选择性

第四章结果与讨论

§4.1催化剂的性能评价

§4.2 Co-O/SiO2液相催化氧化对二甲苯的研究

§4.3 Co-O/SiO2液相催化氧化间二甲苯的研究

§4.4 Co-O/SiO2液相催化氧化邻二甲苯的研究

§4.5 Co-O/SiO2液相催化氧化邻、间、对二甲苯的比较性研究

§4.6反应机理推测

本章小结

第五章催化剂结构表征

§5.1 IR表征

§5.2 XRD表征

本章小结

第六章结束语

参考文献

致谢

附录