加速器质谱测量核设施气态流出物中129I的方法研究

摘要

129I是一个重要的放射性裂变产物核，产额较高，寿命长达1.6×107年。随着核能应用时间和规模的不断扩大，人类核活动产生的129I数量占自然界中129I的绝大多数。碘是人体必须的微量元素之一，放射性碘的监测是核电站环境必须监测的重要的一环。
　　由于129I几乎和时间成正比累积起来，所以通过定期测量核设施气态样品，可对很微小的泄漏做出诊断。
　　129I通过β-衰变生成129Xe，释放39.6keV的γ射线，由于半衰期太长无法用放射性测量方法准确定量。加速器质谱技术（AMS）通过直接测量核的数目以及核素的同位素丰度比，实现核素的超高灵敏度度测量，且不受核素半衰期长短的影响。129Xe是129I的唯一稳定同量异位素，在离子源处不能形成负离子引出，所以AMS在129I的测量、核电站气体流出物中129I含量检测中极具有优势。
　　采集大气颗粒物，先制作成AgI形式的样品，在制作过程中需要添加碘载体，而载体中的129I会干扰测量。本文改进了由大气颗粒物制备碘的AMS测量样品的流程，通过降低碘载体的加入量，降低本底129I，提高测量精度。并研究了129I大气样品的加速器质谱测量方法。对国内某核电站的气态流出物与周边大气环境中含有的129I进行了测量，发现核电站排放的129I数量仅与周边环境中的含量处于同一数量级或高一个数量级，排放量接近本底水平。129I在大气中的含量远高于131I，在用于核电站运行状况监测方面具有明显优势。并发现大气环境中129I含量随着离排放口距离的增加而减少，且趋势明显。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 环境中的碘元素

1．1．1 碘的介绍

1．1．2 海洋中的碘

1．1．3 土壤中的碘

1．1．4 大气中的碘

1．2 环境中的129I的概述

1．3 人工碘-129的应用

1．3．1 海洋示踪剂应用

1．3．2 重建131I剂量的应用

1．3．3 环境辐射监测的应用

1．4 宇生129I的应用

1．4．1 129I定年

1．4．2 129I定年公式推导

1．5 国内外129I测量方法

1．5．1 能谱法

1．5．2 液体闪烁体计数法(LSC)

1．5．3 中子活化法(NAA)

1．5．4 电感耦合等离子体质谱仪法(ICP-MS)

1．5．5 加速器质谱(AMS)方法

1．6 AMS的结构与原理

1．6．1 普通质谱的原理与其局限

1．6．2 加速器质谱(AMS)的原理及优势

第二章 样品采集和制备

2．1 空气颗粒物样品的采集

2．2 129I样品化学制备的常规方法

2．2．1 仪器与试剂

2．2．2 实验步骤

2．3 载体加入量的计算

2．4 改进后的129I样品化学制备方法

2．5 样品装入靶锥

小结

第三章 129I样品的AMS测量过程与结果

3．1 CIAE-AMS系统介绍与129I的AMS测量参数选择

3．1．1 离子源

3．1．2 注入系统

3．1．3 串列加速器

3．1．4 高能分析磁铁

3．1．5 开关磁铁

3．1．6 高能静电分析器

3．1．7 探测器

3．2 129I的AMS测量流程

3．2．1 129I测量靶的制备

3．2．2 129I的AMS系统传输

3．3 样品中129I浓度与129I／127I比值的计算

3．3．1 129I／127I比值的测定

3．3．2 样品中129I浓度与129I／127I比值的计算

3．4 测量结果汇总

小结

第四章 结果与讨论

4．1 测量结果与131I数据的对比

4．1．1 环境中129I含量数据与讨论

4．1．2 气态流出物中129I的含量数据与讨论

4．2 131I剂量的重建

4．2．1 公式推导

4．2．2 结合实际结果的讨论

4．3 新样品制备方法的评估

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表论文情况