西江溶解无机碳时空变异特征及其物源的同位素示踪

摘要

河流水系由于对流域强大的碳汇集、输移、改造及对近海水域的干扰而引起科学界的广泛关注。全球经河流输移入海的碳元素约45﹪以溶解无机碳(DIC)形式存在，年入海总量约3.8×10g，主要来源于碳酸盐岩和土壤/大气CO，其准确测量是研究河流碳循环的基础。河流DIC与流域岩性、气候及水文等因素紧密相关，有研究指出，即使流域内只存在少量碳酸盐岩，它仍然是河流DIC的主要控制因素。西江流域位处湿热的亚热带季风气候区，流域内广泛分布碳酸盐岩，如此特殊的地质气候大背景势必深刻影响流域DIC的产出，研究其河流DIC的浓度、来源、迁移转化及对大气CO的源/汇性质意义重大。 本研究选取西江流域下游西江段干支流水系，于2005年4月-2006年3月进行了每月一次的周期性观测采样和洪水期间的加密观测(2005年6月)，利用基本水文水化学参数和稳定碳同位素来揭示西江DIC浓度及其物源的时空变异特征，并探讨控制这些变异的主要过程和机制，估算流域DIC输出通量、水一气界面CO释放通量及河水DIC主要物源贡献率，进而查明西江水系在区域碳平衡中所扮演的角色，结果表明： 1．观测期间，西江段干流DIC浓度变化于1.16～2.40mML，支流桂江和贺江分别变化于0.83～1.78mML和0.74～1.79mML，呈现明显的时空变异特征：干流DIC浓度明显高于支流，且向下游呈减小趋势，基本与流域碳酸盐岩的分布格局一致；流域水热条件的季节变化引起陆地土壤微生物活性及其CO含量，以及岩石/矿物化学风化强度的季节变化，加之洪水期间降水的强烈稀释作用，导致西江水体DIC浓度呈现汛期较高、非汛期较低而洪水期最低的季节变化特征。 2．大面积分布的碳酸盐岩在湿热气候条件下发生强烈的风化作用，自身溶蚀的同时还消耗大量土壤/大气CO，极大地促进了陆源无机碳的向海迁移，西江流域DIC输出通量约12.95gCmyr，在已有研究的世界各流域中居中上水平。西江水系年输出DIC达4.57×10gC，占全球河流DIC年输出总量的1﹪。流量是控制西江流域DIC输出的决定性因素，汛期和6月洪水期输出的DIC分别占到了年输出量的84﹪和40﹪。 3．西江段干支流表水pCO全年均处于超饱和状态，变化于600～11000uatm，因受径流量、河流水动力及水体生物活动等因素的影响而呈现明显的时空变异特征：支流水体pCO季节变异模式基本吻合，非汛期波动不大且整体较低，其波动主要受控于水体生物呼吸/分解作用和光合作用的彼此消长。汛期pCO受径流影响波动较大，初汛期较高而后汛期较低，洪水的稀释作用及洪水期水-气CO释放作用的增强又使得年内最低值出现在洪水过境期间。同一观测时段水体pCO存在显著空间变化，但向下游没有观察到明显的变化趋势。西江段干流水-气CO释放通量约8.3～15.6 MgC hayr，其作为大气CO源的这一作用在区域性碳平衡预算中应该予以重视。 4．西江段干支流实测δC值变化于-17.22～-8.25﹪0，呈现明显的时空变异特征，流域水热条件及地层岩性控制下碳酸盐岩和土壤CO两种物源对河水DIC贡献比例的时空变化是其主要原因：水热条件的季节变化使得土壤CO含量及岩石/矿物的化学风化强度存在季节性差异，导致风化产物“重”HCO和直接随水排释的“轻”土壤无机碳对河水DIC的贡献比例发生季节变化，从而使河水δC汛期偏轻而非汛期偏重；干流δC明显较支流偏重则体现了流域碳酸盐岩的空间分布格局。此外，伴随其它过程发生的碳同位素分馏也会影响河水DIC的同位素组成，干流δC向下游缺乏规律的空间变化趋势即体现了河流水动力及水体内部生物活动对河水δC的影响。 5．利用δC质量平衡模型估算河水DIC两大物源碳酸盐岩和土壤CO的相对贡献率，结果表明，西江段河水DIC两种物源贡献率的空间变化对应于流域碳酸盐岩的空间分布格局，干流DIC中由碳酸盐岩溶蚀贡献的约占30﹪～48﹪，明显高于支流(24﹪～40﹪)，且向下游逐渐降低；流域水热条件的季节变化则使得碳酸盐岩溶蚀贡献率冬春季节大于夏秋季节。 6．西江既是陆地碳汇向海转移的媒介，每年输出约2.60～3.20×10g由流域陆地岩石风化作用消耗的大气CO-C，又通过水．气界面CO释放而成为大气CO的源，西江段和整个西江水系水．气CO垂向释放量分别约0.16～0.29x10gCyr和1.60～3.00×10gCyr。

目录

文摘

英文文摘

第1章绪论

1.1选题背景意义

1.2河流无机碳研究进展

1.3研究目标

第2章西江流域自然地理概况

2.1水系组成

2.2地层岩性

2.3地貌

2.4气候

2.5水文

2.6土壤及植被

第3章研究方法

3.1样点布设

3.2实地观测及样品采集

3.3δ13C测定分析

3.4模型与计算

第4章西江水体溶质含量的时空变异特征及其对流域化学风化的响应

4.1 TDS含量的时空变异

4.2流量对河水TDS含量的影响分析

4.3流域TDS输出与岩石/土壤矿物的化学风化率

第5章西江DIC浓度的时空变异特征及其输出通量

5.1西江水体DIC的来源分析

5.2河水DIC浓度的时空变异

5.3水文水化学参数与河水DIC浓度

5.4西江流域DIC输出通量

5.5小结

第6章表水CO2分压动态变化及其释放通量

6.1河流水体pCO2的主要控制过程

6.2水体pCO2的时空变异

6.3水文水化学参数与水体pCO2

6.4水气界面CO2释放通量

6.5小结

第7章西江DIC来源及行为的同位素示踪

7.1控制河水δ13CDIC的主要机制

7.2西江水体δ13CDIC的时空变异

7.3水文水化学参数与河水δ13CDIC

7.4物源贡献率估算

7.5小结

第8章西江水系在区域碳平衡中的作用

8.1陆地碳汇向海转移的媒介

8.2大气CO2的源

第9章总结

9.1主要结论

9.2存在的不足与思考

参考文献

攻读学位期间发表/完成的学术论文

致谢

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