稀土金属铈盐催化合成含氮杂环化合物的研究

摘要

稀土金属铈是土壤中丰度最高的稀土元素，近些年作为有潜力的催化剂被广泛应用于各种有机转化过程。含氮杂环化合物是杂环化学的一个重要组成部分。具有生物活性和药物活性的有机杂环化合物广泛存在于自然界中，它们大多数含有含氮杂环。含氮杂环化合物易于进行结构改造，从而引入多种功能性基团，能应用于医药、农药、染料、有机金属材料和光电材料等相关领域。因此，含氮杂环化合物的设计与合成一直吸引着有机化学家的兴趣。本论文研究了利用便宜易得且催化活性高的稀土金属铈盐作为路易斯酸催化剂用于催化合成多种含氮杂环化合物。具体研究内容如下：
　　1.以硫酸高铈作为催化剂，用于催化苯偶酰或安息香，乙酸铵和芳香醛在无溶剂条件下的一锅法三组分反应。用同样的方法催化苯偶酰，乙酸铵，苄胺和芳香醛的一锅法四组分反应。该法不使用溶剂，操作简单，催化剂用量少，且在极短反应时间得到高产率的三取代和四取代的咪唑类衍生物。
　　2.利用硝酸铈铵和羧甲基纤维素钠通过离子交换制备羧甲基纤维素负载铈（CMC-CeIV）催化剂，以该催化剂在无溶剂条件下催化苯乙酮类衍生物，乙酸铵和芳香醛的一锅法三组分反应。该法得到一系列2,4,6-三芳基取代吡啶类衍生物，其中包含4个新化合物。结果表明，该催化剂反应条件温和且催化效率高，易于与产物分离重复使用。

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第一章 绪论

1.1 绿色化学

1.2 无溶剂反应

1.3 多组分反应概述

1.4 天然高分子材料

1.5 高分子负载催化剂

1.6 含氮杂环化合物的合成

1.7 选题思路

第二章 无溶剂条件下硫酸高铈催化“一锅法”多组分反应合成三取代和四取代咪唑类衍生物的反应研究

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3结论

2.4 产物谱图数据

第三章 羧甲基纤维素负载铈（CMC-CeIV）催化“一锅法”多组分反应合成2,4,6-三芳基吡啶类衍生物的反应研究

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 结论

3.4 部分化合物谱图数据

第四章 总结与展望

4.1 总结

4.2 展望

参考文献

附录一 部分化合物的图谱

攻读硕士研究生期间发表论文情况

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