张家口市早春细粒子颗粒物理化特征及来源的初步研究

摘要

在经济飞速发展的今天，大气污染现象也愈发受到广泛关注。大气颗粒物在对人类居住的环境空气质量和人体健康造成影响的同时，更是以其本身所具有的理化特性影响着全球的气候变化。京津冀区域是我国大气细颗粒物污染最严重的区域之一，而张家口市由于特殊的地理位置和气候特点，其空气质量与京津冀区域其它城市相比有较大差异，既远优于其它城市又容易受到沙尘天气的影响。本研究主要利用在线单颗粒气溶胶质谱仪（Single Particle Aerosol Mass Spectrometer,SPAMS）分析了张家口市2016年早春（2-3月）期间大气细粒子的单颗粒质谱特征、化学组成、混合状态、老化情况和污染来源等，并针对上述理化特征，从灰霾天和清洁天，沙尘天和沙尘前几种不同天气条件进行了对比分析，有利于从多个角度了解张家口市大气细粒子的特征，为京津冀区域大气污染联防联控工作提供基础数据支持。 具体的工作及相关研究结果主要包括以下几个方面： （1）张家口市早春灰霾天和清洁天细粒子颗粒物的变化特征 本研究通过2016年2-3月的SPAMS在线监测数据，对比分析了灰霾天（H1）和清洁天（C1,C2）大气细粒子质谱特征、颗粒物类型及混合态变化。结果表明，张家口市灰霾天和清洁天颗粒物都包含以下几种颗粒类型：元素碳（EC）、有机碳和元素碳混合（OCEC）、有机碳-左旋葡聚糖（OC-Lev）、有机碳-硝酸盐/硫酸盐（OC-Nitrate/Sulfate）、矿尘（Mineral dust）、富钾（K-rich）、钠钾（NaK）和工业金属（Industrial Metal）颗粒，除此之外，清洁天还包括含氮有机物（KCN）颗粒。两种天气过程中，OCEC和OC-Lev颗粒为两大主要颗粒类别，含量百分比之和在60%以上。灰霾期间，颗粒与硝酸盐、铵盐和硫酸盐等二次组分混合程度较高，老化特征明显，清洁天期间，各类颗粒的时间变化趋势表现出一定规律性，高峰值出现在夜间21:00-凌晨2:00之间和早上6:00-10:00之间。两种天气过程中，含CN颗粒、含氯离子（Cl-）颗粒、含硝酸盐（NO2-,NO3-）颗粒和含硫酸盐（HSO4-,SO42-）颗粒的时间变化趋势具有较好的一致性和相关性，说明这些颗粒可能来自相同的源或者经历了类似的大气过程。 张家口市早春的大气细颗粒以含有机碳的颗粒为主，以本地的燃煤、生物质燃烧为主要来源；灰霾期间，污染颗粒主要来源于张家口本地、周边及西南方向的山西、石家庄等地；清洁天，张家口市的颗粒主要为本地生物质燃烧、交通尾气排放产生，并受到来自北方的清洁空气气团稀释作用。 （2）张家口市2016年3月一次短时沙尘过程中细粒子颗粒物的变化特征 为了从单颗粒角度了解沙尘天气下细粒子颗粒物特征和来源，本研究选取了张家口市2016年早春一次沙尘过程（2016年3月31日14:00:00-2016年3月31日24:00:00）中的大气细粒子作为研究对象，利用SPAMS分别对比分析了沙尘期间和沙尘发生前颗粒的化学组分、粒径分布和来源情况。一方面，示踪离子法分析结果表明，沙尘期间细颗粒包括沙尘（Dust）和非沙尘（Non-dust）颗粒两大类，占比分别为12.9%和87.1%。SPAMS测得的Dust颗粒粒径大于Non-dust颗粒，包含沙尘-铝（Dust-Al），沙尘-硅（Dust-Si），沙尘-金属（Dust-metal），沙尘-钙（Dust-Ca）颗粒四个主要子类别，比例均超过20%，表现出明显的矿尘颗粒特征。非沙尘类颗粒包含四个子类别：含碳（Carbonaceous）、富钾（K-rich）、工业金属（Industrial Metal）和其它颗粒（other）。Dust颗粒的NO3-/HSO4-(颗粒数)比值为1.31，颗粒老化程度较高。 另一方面，对比分析了沙尘发生前（2016年3月30日9:00:00-2016年3月31日5:00:00）与沙尘发生期间的细粒子组成及混合状态。沙尘前（DF）的颗粒分为11类：EC,OCEC,OC,Industrial metal,K-rich,NaK,Dust-Al,Dust-Si,Dust-Mg,Dust-Ca及Dust-Ti颗粒。沙尘期间，EC,Industrial metal和Dust颗粒含量增加，OCEC,OC颗粒含量减少；相比沙尘发生前和灰霾期间，沙尘期间颗粒与二次组分混合程度更高，尤其是硝酸盐和铵盐，说明沙尘过程对硝酸盐的生成有一定的促进作用。 沙尘过程中，SPAMS测得的细粒子中沙尘颗粒可能主要来自蒙古、内蒙古等地区的沙尘源和少部分来自当地、山西等地的矿尘源、工业源；非沙尘颗粒可能主要来自当地及周边地区工业排放和燃煤。

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