基于静电纺丝制备聚醚砜纤维及其对胆红素的吸附性能研究

摘要

高胆红素血症能够引起肝脏和永久性脑损伤以及“黄疸”症状，可以通过血液灌流治疗高胆红素血症。而血液灌流装置内部的胆红素吸附材料应该具有较高的吸附能力、较高的选择性以及良好的血液相容性。静电纺丝被广泛认为是制备纤维材料的最简单、最直接的方法之一，其可制备出比表面积较高、孔隙率较大的吸附材料。 本文首先利用四氢呋喃（THF）和N，N-二甲基甲酰胺（DMF）两种混合溶剂，配制成不同的聚醚砜（PES）的纺丝液，然后通过静电纺丝技术制备出不同比表面积的多孔PES纤维。实验通过扫描电子显微镜（SEM），BET比表面积孔径分析仪和全反射红外光谱仪（ATR-FTIR）对多孔PES纤维进行了表征和分析。结果表明，不同比例THF/DMF制备的多孔PES纤维形貌不同，比表面积也不同。PES1/3制备得到的PES纤维比表面积最大，为45.988m2/g。此外，相比较其他多孔PES纤维，PES1/3对胆红素的吸附速率最快，吸附量最大，达到175.98mg/g。 其次，通过静电纺丝技术和表面分子印迹技术相结合，制备出纤维表面胆红素分子印迹的PES纤维（PES@MIP）。PES@MIP通过多巴胺（DA）作为功能单体，胆红素作为模板分子，利用DA能够在弱碱性条件下的自聚合性能，并通过洗脱模板分子制备得到PES@MIP。实验通过扫描电子显微镜（SEM），透射电子显微镜（TEM），原子力显微镜（AFM），全反射红外光谱仪（ATR-FTIR）和热重分析仪（TGA）对PES@MIP进行了分析表征。结果表明，纤维表面成功地涂附聚多巴胺（PDA）层，并且模板分子胆红素成功被洗脱掉。吸附实验结果表明，PES@MIP对胆红素具有很高的吸附能力，吸附量达到184.24mg/g，吸附速率很快，平衡时间为2h。同时，PES@MIP对胆红素具有较好的选择性，印迹因子计算得到为1.4。实验还通过吸附动力学和等温吸附模型探究了PES@MIP对胆红素的吸附机理。血液相容性实验表明，PES@MIP具有较低的溶血率和轻微地抗凝血能力。 最后，利用多巴胺在弱碱性条件下的自聚合和较强的粘附特性，首先将PES纤维进行PDA表面改性，然后将牛血清白蛋白（BSA）固载在表面PDA改性的PES纤维上，得到表面改性的PES纤维（PES/PDA-BSA）。实验通过扫描电子显微镜（SEM），透射电子显微镜（TEM），全反射红外光谱仪（ATR-FTIR），热重分析仪（TGA）和X-射线光电子能谱（XPS）进行了分析表征。结果表明，纤维表面成功地涂附PDA层，并证明在PDA层上成功地固载BSA。吸附实验表明，PES/PDA-BSA对胆红素具有很高的吸附能力，吸附量达到192.38mg/g，吸附速率不到2h。并且，通过竞争吸附实验表明，在一定程度上，竞争分子的存在不会影响PES/PDA-BSA对胆红素的吸附性能。通过动力学吸附和等温吸附模型分析了PES/PDA-BSA纤维对胆红素的吸附机理。此外，通过溶血和凝血实验以及蛋白吸附实验评价了PES/PDA-BSA的血液相容性。 因此，通过静电纺丝制备得到的多孔PES纤维，PES@MIP和PES/PDA-BSA在临床上用于血液灌流具有很大的应用潜力和重要的临床意义。

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摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 高胆红素血症

1.2 血液净化

1.3 胆红素吸附材料

1.3.1 胆红素吸附材料的要求

1.3.2 胆红素吸附材料的分类

1.4 静电纺丝技术

1.4.1 静电纺的基本原理

1.4.2 静电纺丝影响因素

1.4.3 静电纺丝的应用

1.4 课题的提出

第二章 多孔聚醚砜纺丝纤维的制备及其对胆红素的吸附性能研究

2.1主要试剂与仪器

2.1.1主要试剂

2.1.2 主要仪器

2.2 实验部分

2.2.1 多孔PES纤维的制备

2.2.2 多孔PES纤维的形貌分析

2.2.3 多孔PES纤维的红外分析

2.2.4 多孔PES纤维的力学性能测试

2.2.5 多孔PES纤维的BET测试

2.2.6 多孔PES纤维对胆红素的吸附

2.3 结果与讨论

2.3.1 多孔PES纤维的形貌分析

2.3.2 多孔PES纤维的红外分析

2.3.3 多孔PES纤维的力学性能测试

2.3.4 多孔PES纤维的BET测试

2.3.5 多孔PES纤维对胆红素的吸附动力学

2.4 本章小结

第三章 静电纺丝纤维表面分子印迹材料的制备及其对胆红素吸附性能的研究

3.1 主要试剂与仪器

3.1.1 主要试剂

3.1.2 主要仪器

3.2 实验部分

3.2.1 PES纤维的制备

3.2.2 PES@MIP的制备

3.2.3 PES@MIP的表征

3.2.4 PES@MIP对胆红素的吸附

3.3 结果与讨论

3.3.1 PES@MIP的形貌分析

3.3.2 PES@MIP的红外分析

3.3.3 PES@MIP的TGA分析

3.3.4 PES@MIP对胆红素的吸附动力学

3.3.4 PES@MIP对胆红素的等温吸附

3.3.5 PES@MIP对胆红素的选择性吸附

3.3.6 PES@MIP的血液相容性评价

3.4 本章小结

第四章 表面固载BSA的静电纺丝纤维及其对胆红素吸附性能的研究

4.1 主要试剂与仪器

4.4.1 主要试剂

4.1.2 主要仪器

4.2 实验部分

4.2.1 PES纤维的制备

4.2.2 PES纤维表面固载BSA

4.2.3 PES/PDA-BSA纤维的表征

4.2.4 PES/PDA-BSA纤维对胆红素的吸附

4.2.5 PES/PDA-BSA纤维的血液相容性评价

4.3 结果与讨论

4.3.1 PES/PDA-BSA纤维的形貌分析

4.3.2 PES/PDA-BSA纤维的红外分析

4.3.3 PES/PDA-BSA纤维的TGA分析

4.3.4 PES/PDA-BSA纤维的XPS分析

4.3.5 PES/PDA-BSA纤维的吸附动力学

4.3.6 PES/PDA-BSA纤维的等温吸附

4.3.7 PES/PDA-BSA纤维的竞争吸附

4.3.8 PES/PDA-BSA纤维的血液相容性评价

4.4 本章小结

第五章 全文总结

参考文献

硕士研究生期间科研成果

致谢