钒酸铋基光阳极材料的制备及其光电化学分解水性能研究

摘要

半导体光催化剂钒酸铋（BiVO4）因其合适的禁带宽度、导带、价带位置以及良好的化学稳定性而被广泛应用于光催化、光电催化等领域。然而，BiVO4因本身电荷迁移率低和光生电子-空穴复合率高而导致光学活性受限制。为此，本论文针对BiVO4光阳极材料的缺陷开展研究，分别在FTO基底上制备了g-C3N4/Mo:BiVO4和NiOOH/PANI/BiVO4光阳极材料，提高了BiVO4的光电化学（PEC）分解水活性。主要研究内容如下： 1、通过一种简单的浸泡法成功地将g-C3N4负载于Mo:BiVO4表面，构建了g-C3N4/Mo:BiVO4（CMB）异质结光阳极。在AM1.5G模拟太阳光照射下，CMB光阳极水氧化光电流密度在1.23V vs.RHE偏压下达到3.11mA cm-2，最大入射光-电转化效率（IPCE）值在430nm波长下达到45.5%，最大应用偏压光-电效率（ABPE）值在0.80V vs.RHE偏压下达到0.74%，并且在持续分解水1小时后光电流仅下降0.18mA cm-2，说明制备的CMB光阳极具有很好的稳定性。其光电性能的提高主要归因于：Mo掺杂增加了BiVO4载流子浓度，提高了电子-空穴的分离效率；g-C3N4与Mo:BiVO4异质结的形成加速了电子和空穴的分离，有效抑制了载流子的复合。本工作所设计的光阳极材料对未来新型光阳极的设计和研制具有巨大的应用前景。 2、通过简单的光电沉积法成功将聚苯胺（PANI）空穴传输层嵌入BiVO4核与NiOOH壳中，构建了NiOOH/PANI/BiVO4（NPB）光阳极。在AM1.5G模拟太阳光照射下，NPB光阳极的水氧化光电流在1.23V vs.RHE偏压下达到了3.31mA cm-2，与相同条件下纯的BiVO4（0.89mA cm-2）相比，水氧化光电流有了很大的提高。在1.23V vs.RHE偏压下，最大IPCE值在430nm波长处达到83.3%，最大ABPE值在0.68V vs.RHE偏压下达到1.20%，比纯的BiVO4光阳极分别提高了近五倍和十倍。该NPB光阳极展现了良好的稳定性，在PEC分解水3小时后,法拉第效率为97.22%。这些实验结果表明，PANI作为空穴传输层具有很大的潜力应用于光阳极和NPB作为一种高效、稳定的光阳极材料在PEC水分解中具有巨大的应用前景。

目录

声明

第一章 前言

1.1 引言

1.2 光电化学水分解

1.3 半导体光电极的研究现状

1.4 钒酸铋的研究现状

1.5 本文的研究思路

1.6本文的研究意义

第二章 实验部分

2.1 化学试剂

2.2 实验仪器

第三章g-C3N4修饰Mo掺杂的BiVO4光阳极增强其太阳光分解水性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 PANI作为一种新型的空穴传输材料显著提高了BiVO4光阳极的太阳光分解水性能

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

硕士期间发表的论文

致谢