差分吸收光谱解析新方法研究及仪器研制

摘要

差分吸收光谱技术(DOAS)由于具备高灵敏度、高分辨率、多组分和快速监测等优势,逐渐成为大气污染在线监测的一种新型方法。文中在讨论DOAS系统组成的基础上,对光接收装置中的聚光系统和光纤方面提出了相关设计与改进,并对如何提高光信号强度和信噪比做了进一步讨论。实际计算和测量结果表明：所设计的监测系统大大增强了光信号强度和提高信噪比,同时在降低差分吸收光谱技术中的最低检出浓度方面也有很好的效果。 在差分吸收光谱技术中的光谱分析时,光谱慢变化部分拟合结果的真实性尤为关键。在光谱处理过程中,提出了两种方法来拟合从而去除光谱慢变化部分,一是结合非对称最小二乘法与傅立叶变换来解析气体吸收光谱的方法。气体的吸收光谱经傅立叶变换后,在频谱的基础上,借助非对称最小二乘法拟合出频谱中对应于吸收光谱中慢变化部分的基线,从而达到去除慢变化的目的。二是傅立叶变换后的频谱中低频部分对应的是原始光谱中的慢变化部分,而噪音谱主要集中在频谱的高频部分,即可以通过截取频率段来去除光谱中的慢变换和噪音部分。通过分析,两种方法都可以很好的拟合出原始光谱中的慢变化部分,在去除噪音影响,提高信噪比方面有很好的作用。 根据气体的吸收光谱具有明显的周期性的特性,在数据分析过程中,发现这样一个规律：在气体吸收光谱经傅立叶变换后的频谱图中,其对应特征频率的幅值与气体浓度成明显的线性对应关系。因此,提出一种新的差分吸收光谱浓度解析方法,即利用气体吸收光谱傅立叶变换后其对应特征频率的幅值与浓度的关系,建立一个浓度反演计算的线性关系式,从而由气体吸收光谱傅立叶变换后特征频率的幅值直接求出气体的浓度。 本文主要介绍了利用国产硬件和加工相关配件,组装了一套差分吸收光谱仪器并成功对大气中污染物进行了监测。在光谱数据和气体浓度反演计算方面提出了新方法,并设计和编写了相关的光谱数据处理程序。

目录

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第一章绪论

1.1空气质量在线监测的发展与意义

1.2大气污染监测的光学技术

1.2.1傅立叶变换红外光谱技术

1.2.2激光诱导荧光技术

1.2.3差分吸收激光雷达技术

1.2.4光纤传感技术

1.2.5差分吸收光谱技术

1.3差分吸收光谱技术的发展现状

1.4课题的主要研究内容

第二章差分吸收光谱技术理论基础

2.1差分吸收光谱技术的原理

2.2测量光谱区的选择

2.3本章小结

第三章DOAS试验装置的设计

3.1紫外光源

3.2发射与接收装置的设计

3.3传输光纤

3.4装置 设计结果分析

3.4.1理论分析

3.4.2试验结果分析

3.5光谱仪

3.5.1规格与主要技术指标

3.5.2基本光学原理

3.6低浓度配气装置的设计

3.6.1配气池结构

3.6.2配气操作程序

3.7 DOAS的整体结构和数据采集处理软件

3.8本章小结

第四章气体光谱的试验测试

4.1 SO2和NO2的吸收光谱

4.2 SO2和NO2气体的混合吸收光谱

4.3 NO和NH3的吸收光谱的测量

4.4有机气体吸收光谱的测量

4.5本章小结

第五章气体吸收光谱解析方法

5.1 SO2和NO2的光谱分析

5.1.1多项式拟合光谱慢变化部分

5.1.2结合非对称最小二乘法与傅立叶变换解析气体吸收光谱

5.1.3傅立叶变换的光谱处理方法

5.2特征频率定量的光谱解析方法

5.2.1气体吸收光谱的频率特征

5.2.2试验结果与分析

5.2.3结论

5.3气体光谱解析中的影响因素

5.3.1噪音的影响

5.3.2气象因素的影响

5.3.3残余谱对计算结果的影响

5.3.4光谱分析方法和标准谱图的影响

5.4本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的研究成果

致谢