Fe(Ⅲ)/AC活性炭吸附水体有机污染物及其催化氧化法再生

摘要

随着现代工业的发展，污水的排放量也随之与日俱增。吸附技术由于其对处理水体低浓度有机污染物的独特优势而被广泛使用。然而，吸附技术存在着吸附剂再生困难以及再生过程容易产生二次污染等问题。因此，开发一种能有效吸附水体有机污染物并能够比较容易再生的吸附剂显得尤为重要。本论文主要涉及应用超声浸渍法制备载Fe(Ⅲ)活性炭，研究苯酚等四种有机物的吸附相平衡和动力学，开发类Fenton试剂反应的催化氧化再生方法。
　　 本文采用ASAP，Boehm滴定，XRD等分析手段对Fe(Ⅲ)/AC活性炭表面的物理和化学性质进行考察。结果表明，负载Fe(Ⅲ)后活性炭的微孔比表面积和孔容都有所减少，而表面酸性含氧基团含量却有所增加。负载Fe(Ⅲ)以后，活性炭上铁元素的含量明显增加，其中Fe(Ⅲ)在超声浸渍法活性炭上的分散度要好于普通浸渍法活性炭。
　　 本文采用了静态吸附和动力学实验考查了四种有机物在活性炭上的吸附情况。结果表明，活性炭对四种有机物吸附容量的大小顺序为：硝基苯>对苯二酚>苯胺≈苯酚。改性后的活性炭对四种有机物的吸附量都有所下降，但对它们的吸附速率却有所提高。应用Langrnuir和Freundlich吸附等温线方程描述相平衡数据吻合良好。
　　 再生条件优化的实验结果表明，活性炭本身的性质，双氧水投放量，反应温度以及反应时间对再生效率都有显著的影响。超声浸渍法制备的AC-U活性炭比普通浸渍法制备的AC-D活性炭及空白活性炭具有更好的催化和再生效果，增加双氧水的投放，提高反应温度及延长反应时间都有利于提高活性炭的再生效率。饱和吸附了苯酚，苯胺，对苯二酚，硝基苯的活性炭再生率最高分别可达93.62％，89，34％，82.67％，85.25％。
　　 固定床吸附低浓度有机物的实验表明，苯酚等四种物质在固定床上透过时间的长短顺序为：硝基苯>对苯二酚>苯胺≈苯酚，而它们再生效果的顺序为：苯酚>苯胺>对苯二酚>>硝基苯。比较再生前后活性炭吸附效果和孔结构的变化情况可知，再生后活性炭微孔结构恢复程度越高，其对低浓度有机物的吸附性能恢复得也越好。此外，论文还考察了类均相Fenton反应降解有机物的动力学曲线以及有机物从活性炭上的脱附曲线。结果表明了活性炭的再生效率主要由吸附质从活性炭上的脱附性能所决定的。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1 我国水资源状况

1.2 水体中污染物的种类及危害

1.2.1 病原微生物

1.2.2 氮、磷的危害

1.2.3 重金属的危害

1.2.4 有毒有机污染物

1.3 水体有机污染物治理技术研究进展

1.3.1 生物法

1.3.2 物理法

1.3.3 化学法

1.3.4 联合技术

1.4 活性炭再生技术研究进展

1.4.1 热再生法

1.4.2 生物法

1.4.3 溶剂萃取法

1.4.4 超声法

1.4.5 微波法

1.4.6 电化学法

1.4.7 超临界法

1.4.8 湿式氧化法

1.4.9 Fenton反应氧化法

1.5 论文的研究背景及研究思路

1.6 论文研究的主要内容

第二章 Fe(Ⅲ)/AC活性炭的制备及表征

引言

2.1 实验部分

2.1.1 实验原料与试剂

2.1.2 负载Fe(Ⅲ)改性活性炭的制备

2.2 负载Fe(Ⅲ)改性活性炭的表征

2.2.1 孔结构与比表面积分析

2.2.2 DRIFTS分析

2.2.3 Boehm滴定

2.2.4 X射线衍射(XRD)分析

2.2.5 金属元素负载量分析

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 孔结构及比表面积测定

2.3.2 DRIFTS测定结果

2.3.3 改性活性炭表面酸/碱性测定结果

2.3.4 X射线衍射(XRD)分析结果

2.3.5 Fe元素负载量分析结果

2.4 本章小结

第三章 四种有污染机物在Fe(Ⅲ)/AC上的吸附相平衡及吸附动力学

导言

3.1 实验部分

3.1.1 实验材料及仪器

3.1.2 吸附等温线的测定

3.1.3 吸附动力学的测定

3.2 实验结果与讨论

3.2.1 不同有机污染物在改性活性炭上的吸附性能

3.2.2 制备方法对有机污染物在改性活性炭上吸附性能的影响

3.2.3 吸附等温线拟合

3.2.4 Fe(Ⅲ)/AC活性炭吸附不同有机污染物的动力学研究

3.3 本章小结

第四章 催化氧化法再生活性炭的性能研究

引言

4.1 非均相Fenton反应机理

4.2 实验部分

4.2.1 实验材料及仪器

4.2.2 实验方法

4.2.3 再生效果评价

4.3 实验结果与讨论

4.3.1 制备方法对再生效果的影响

4.3.2 H2O2使用量对再生效果的影响

4.3.3 反应温度对再生效果的影响

4.3.4 反应时间对再生效果的影响

4.4 本章小结

第五章 Fe(Ⅲ)/AC活性炭固定床吸附水体有机污染物及其再生

引言

5.1 固定床吸附的工作原理

5.2 实验部分

5.2.1 实验材料及设备

5.2.2 试验装置

5.2.3 试验方法

5.3 实验结果与讨论

5.3.1 各种有机物在AC-U活性炭床层上的吸附穿透曲线对比

5.3.2 各种有机物在再生活性炭上床层上的吸附透过曲线

5.3.3 再生后活性炭的孔结构

5.3.4 活性炭再生过程的影响因素考察

5.4 本章小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的研究成果

致谢