掺Al-TiO2改性膨润土制备及其去除微污染水中NH4+和CODMn的研究

摘要

近年来，随着社会的发展、城市进程的加快以及农用化学品种类和数量的增加，水源水的污染问题日益严重，更多的城镇饮用水源水质变成微污染水，这直接危害着饮用者的身体健康。微污染水的主要污染物是有机物和氨氮，而常规水处理工艺并不能有效的去除氨氮和有机物。因此，迫切需要研究开发一种新型的除污染新工艺功能材料。
　　本课题选取钠基膨润土为原材料，TiO2和AlCl3·6H2O作为改性剂，采用微波辐射加热方法制备微波掺Al-TiO2改性膨润土（以下简称“改性膨润土”）。以对微污染水中CODMn和NH4-N的去除效果为评价指标，制备用于去除微污染水体中氨氮和有机物(CODMn)的新型水处理剂。并对改性膨润土制备的工艺条件进行了优化分析;且对改性前后的膨润土表面形态和内部结构进行表征，通过两者间的表征结果对比分析，初步探讨其改性机理;还考察各反应条件对改性膨润土去除微污染水中氨氮和有机物(CODMn)去除效果的影响，探讨其去除机理。
　　改性膨润土的制备实验结果显示，去除微污染水中初始浓度为15mg/L的CODMn和初始浓度为5mg/L的NH4-N，改性膨润土的沉降性能良好，最佳的制备工艺条件为:T/S=13mmol/10g, Q=260W, Al=2mmol/10g, t=8min, L/S=9mL/g, K=40％。
　　利用X-射线能谱(EDS)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、差热热重(DSC-TGA)等手段对改性前后膨润土进行表征，结果表明:膨润土经改性后，表面特性发生明显变化，改性膨润土中的改性剂已进入到膨润土层间，与蒙脱石骨架发生成键反应，形成Ti-O-Si键;改性膨润土的层间距由1.280nm增大至1.533nm，比表面积由39.66m2·g-1增大至72.05m2·g-1，孔隙体积由0.1034cm3·g-1增大至0.1405 cm3·g-1，而原土的基本孔结构没有改变，膨润土的BJH脱附孔径分布呈最可几分布，仍属介孔范畴，且热稳定性较改性前明显提高。
　　考察各反应条件对去除微污染水中NH4+和CODMn的影响，结果表明:改性膨润土可同步去除微污染水中有机物和氨氮，但对有机物具有良好的去除效果，而对氨氮的去除效果一般;去除率随着PAC投加量和改性膨润土投加量的增大而增大，当达到最大值后，再增加投加量，对NH4-N和CODMn去除率的影响效果不明显;混合组分液中，低CODMn浓度有利于NH4-N的去除，而NH4-N初始浓度的高低，会影响到混合组分液的酸碱度，从而影响到微污染水中NH4-N和CODMn的去除率;pH值在5.0～6.0范围内对CODMn的去除效果最佳，pH值在6.0～8.0范围内对NH4-N的去除效果最佳;沉淀30min前，浊度的去除率增长比较显著，随着沉淀时间的增加，浊度的去除率趋于平衡，而CODMn和NH4-N的去除率反而有下降的趋势;随着反应时间和中速搅拌速度的增大，改性膨润土对NH4-N和CODMn的去除率逐渐增大，达到峰值后，再逐渐降低;而随着反应温度的升高，改性膨润土对NH4-N和CODMn的去除率逐渐降低;另外，改性膨润土与PAC在不同投加顺序下对NH4-N和CODMn的去除率相差不大。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 水源水质污染现状

1．2 膨润土的概念及其特性

1．2．1 膨润土的概念

1．2．2 膨润土的组成

1．2．3 膨润土的分类

1．3 膨润土的改性方法

1．3．1 活化改性法(酸活化、热活化)

1．3．2 钠化法

1．3．3 加改性剂法(无机、有机、无机-有机复合)

1．4 微波加热原理及其特性

1．5 国内外研究现状及分析

1．5．1 微污染水源水处理研究现状

1．5．2 膨润土的研究及应用现状

1．5．3 微波技术在材料制备中的研究现状

1．6 课题研究的目的及意义

1．7 课题研究目标与研究内容及技术路线图

1．7．1 研究目标

1．7．2 研究内容

1．7．3 技术路线图

第二章 实验材料和设备及方法

2．1 实验材料和设备

2．1．1 实验材料

2．1．2 实验设备

2．2 实验方案和方法

2．2．1 实验方案

2．2．2 实验方法

2．2．3 指标测定

第三章 改性膨润土的制备

3．1 膨润土原土与改性膨润土的沉降性能和去除性能比较

3．1．1 膨润土原土与改性膨润土的沉降性能

3．1．2 膨润土原土与改性膨润土的去除性能

3．2 改性膨润土制备的正交实验

3．2．1 改性膨润土的正交实验因素水平表

3．2．2 改性膨润土的正交实验结果与分析

3．3 不同制备条件对改性膨润土去除NH4+和CODMn的影响规律

3．3．1 铝盐掺杂量对去除NH4+和CODMn性能的影响

3．3．2 TiO2用量对去除NH4+和CODMn性能的影响

3．3．3 微波辐照功率对去除NH4+和CODMn性能的影响

3．3．4 微波辐照时间对去除NH4+和CODMn性能的影响

3．4 本章小结

第四章 改性前后膨润土的结构表征及其改性机理分析

4．1 改性前后膨润土的结构表征

4．1．1 X-射线能谱(EDS)定量分析

4．1．2 扫描电镜(SEM)分析

4．1．3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析

4．1．4 X-射线衍射(XRD)分析

4．1．5 比表面积和孔径孔体积的分析

4．1．6 差热热重(DSC-TGA)分析

4．2 改性膨润土改性机理的探讨

4．2．1 膨润土与掺Al-TiO2改性剂的反应机理

4．2．2 微波辅助合成机理探讨

4．3 本章小结

第五章 改性膨润土去除微污染水中NH4+和CODMn的研究

5．1 反应条件对改性膨润土去除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．1 改性膨润土的投加量对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．2 PAC的投加量对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．3 混合组分液中CODMn浓度对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．4 混合组分液中NH4-N浓度对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．5 pH值对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．6 沉淀时间对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．7 反应时间对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．8 搅拌速度对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．9 反应温度对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．1．10 投加顺序对除微污染水中NH4+和CODMn性能的影响

5．2 改性膨润土去除机理的探讨

5．3 本章小结

第六章 结论与建议

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

攻读硕士期间发表的论文

声明

致谢