不同形貌纳米二氧化铈负载 Au25(MPA)18纳米团簇及其催化性能研究

摘要

本文将制备的Au25(MPA)18纳米团簇负载到不同形貌的纳米CeO2上，对催化剂进行了XRD、XPS、TEM表征，接着将其用于苯乙烯催化氧化中，考察不同形貌的CeO2对催化性能的影响。同时制备出几种不同的载体，将Au25(MPA)18纳米团簇负载在不同的载体上，考察不同载体对催化性能的影响。这些基础工作将有利于从更多角度研究催化机理，为基础催化研究中的构效关系提供了有效的模型。本文主要研究内容包括：
　　（1）采用水热法，合成出了CeO2纳米棒、纳米颗粒、纳米立方体、纳米八面体四种不同形貌的纳米CeO2，TEM结果表明：（a）纳米棒长度为100～150nm，直径在20nm左右，主要暴露高活性的｛100｝和｛110｝晶面，沿着[110]方向进行择优生长；（b）纳米颗粒直径在150nm左右，是由许多直径为10～20nm的小晶粒聚集在一起形成的，小晶粒主要暴露｛111｝晶面；（c）纳米立方体尺寸在150nm左右，表面暴露高活性的｛100｝晶面；（d）纳米八面体尺寸为40～60nm，八面体暴露八个较稳定的｛111｝晶面。
　　（2）用HAuCl4·3H2O作为金盐前驱体，3-巯基丙酸（MPA）作为硫醇配体， NaOH作为PH调节剂，NaBH4作为还原剂，合成出了Au25(MPA)18纳米团簇。其紫外光谱在400nm、450nm和672nm处有明显的吸收峰，这和理论计算以及文献中的报道都相吻合。TEM显示，Au25(MPA)18纳米团簇的尺寸为2±0.2 nm。
　　（3）用四种不同形貌的CeO2作为载体，将Au25(MPA)18 NCs负载在不同形貌的纳米CeO2上。在苯乙烯氧化中，不同形貌的纳米CeO2都显著提高了催化活性，其中纳米棒最佳。对催化剂进行热处理后，催化活性也有所提高，这是由于热处理移除硫醇配体后，裸露的金原子提供了更多的活性位点。
　　（4）用TiO2、SiO2、HAP、CeO2作为载体，将Au25(MPA)18纳米团簇负载在不同的载体上，在苯乙烯催化氧化中，Au25/CeO2催化活性最高，Au25/HAP和Au25/TiO2次之，Au25/SiO2最低。可以看出载体在催化反应中起着重要的作用，这是由于载体和金团簇之间的相互作用引起的。CeO2作为载体时展现出优异的催化活性，这是由于CeO2本身就是一种活性载体，可以有效的提高反应的催化活性。

目录

第一章 绪论

1.1纳米材料简介

1.2二氧化铈的结构和性质

1.3纳米CeO2的制备方法

1.4不同形貌纳米CeO2的合成

1.5 金纳米团簇简介

1.6 本文的选题及研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验材料与化学试剂

2.2 实验仪器和设备

2.3 实验表征仪器

第三章 不同形貌的纳米二氧化铈的合成与表征

3.1引言

3.2 不同形貌纳米二氧化铈的制备

3.3结果与讨论

3.4本章小结

第四章 单硫醇保护的Au25(MPA)18纳米团簇的合成与表征

4.1引言

4.2 Au25(MPA)18纳米团簇的合成

4.3结果与讨论

4.4本章小结

第五章 不同形貌的纳米CeO2负载Au25(MPA)18 CNs及其催化性能研究

5.1引言

5.2 实验部分

5.3结果与讨论

5.4本章小结

第六章 不同载体负载Au25(MPA)18 CNs及其催化性能研究

6.1引言

6.2 实验部分

6.3结果与讨论

6.4本章小结

总结与展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文

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