纳米二氧化钛的表面改性及其联用技术应用研究

摘要

近年来，用纳米Ti02等半导体光催化技术降解水中有机污染物的研究成为环境科学领域的一个热点。光催化技术具有常温、常压下进行，能彻底破坏有机污染物，无二次污染等优点。同时，纳米TiO<,2>自身也存在着一些不足，非常有必要对其进行合理的改性。 本文以钛酸四丁酯为原料、冰醋酸为螯合剂、乙醇为溶剂，采用溶胶-凝胶法制备了纯的和掺杂铈的TiO<,2>纳米粒子，并利用XRD和UV-VIS对其进行表征，考察了不同煅烧温度对TiO<,2>纳米粒子晶型组成、粒径大小和光催化活性的影响，研究了TiO<,2>在煅烧过程中的相转变。在日光下，以亚甲基蓝的光催化降解为模型反应，研究不同培烧温度和掺杂量催化剂对光降解效率的影响。 由于利用太阳光或紫外光线具有其局限性，本文通过溶胶-凝胶方法制得的二氧化钛催化剂与两种高级氧化技术-超声波降解技术、接触辉光放电电解技术联用，来考虑其在有机染料废水降解处理过程中的催化活性。 研究结果表明，Ce的掺杂抑制了锐钛矿晶粒的生长，抑制了TiO<,2>在高温煅烧过程中从锐钛矿型向金红石型的转变，并使TiO<,2>纳米粒子的光谱响应围拓展到可见光区。Ce的掺杂浓度和煅烧温度对复合光催化剂的制备有显著影响。本实验通过单因素实验分析，获得了在Ce掺杂条件下最优实验条件：掺杂量为0.5％，煅烧温度为800℃，在此条件下，光降解效率得到较大提高。 亚甲基蓝降解率随超声时间的增加而增加；溶液的pH值的变化对亚甲基蓝降解的影响不大，但是在中性溶液中，其降解率稍高于酸性或碱性溶液中。二氧化钛催化剂用量在450～500mg/L之间，超声波频率40 KHz，输出功率为50 W，pH为8.0，亚甲基蓝水溶液的初始浓度为20mg/L的条件下，60分钟左右降解率即可达到90％以上。 在二氧化钛膜协同接触辉光放电电解技术降解亚甲基蓝废水实验中，镀膜5次所得薄膜具有高的催化性能；二氧化钛协同接触辉光放电可以高效的降解亚甲基蓝分子；所制的薄膜随使用次数的增加而活性变化不大。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1纳米TiO2光催化材料研究进展

1.2TiO2光催化的基本原理

1.2.1TiO2性质及微观结构

1.2.2紫外光照射下TiO2光催化原理

1.3TiO2光催化效果的影响因素

1.3.1光强和光源的影响

1.3.2氧气吸附的影响

1.3.3TiO2晶型的影响

1.3.4TiO2晶粒尺寸影响

1.3.5反应物浓度的影响

1.3.6反应中pH的影响

1.4TiO2光催化剂的制备

1.4.1气相法

1.4.2液相法

1.5TiO2光催化剂的改性研究

1.5.1贵金属沉积

1.5.2半导体复合

1.5.3离子掺杂

1.5.4表面光敏化

1.5.5表面螯合及衍生作用

1.6负载型TiO2光催化剂

1.6.1TiO2负载化常用的载体

1.6.2TiO2负载化方法

1.7外加场辅助光催化

1.7.1电化学辅助光催化

1.7.2热场辅助光催化

1.7.3超声波辅助光催化

1.7.4微波辅助光催化

1.7.5磁场辅助光催化

1.8TiO2光催化在水处理领域的应用

1.8.1印染废水的处理

1.8.2农药废水的处理

1.8.3水面油污的处理

1.8.4表面活性剂废水的处理

1.8.5废水中其他有机污染物的处理

1.9论文选题思路与研究目的

参考文献

第二章纳米二氧化钛光催化剂的制备及其改性研究

2.1实验部分

2.1.1实验试剂

2.1.2主要仪器

2.1.3纳米二氧化钛的制备

2.1.4 TiO2光催化剂的表征

2.1.5 TiO2光催化剂光催化性能评价

2.2结果与讨论

2.2.1反应温度对TiO2溶胶—凝胶形成的影响

2.2.2稀土元素Ce掺杂对TiO2晶型转化温度的影响

2.2.3 Ce掺杂对TiO2粒径的影响

2.2.4样品表面形貌分析

2.2.5紫外—可见吸收光谱分析

2.2.6红外吸收光谱

2.2.7亚甲基蓝降解实验

2.3结论

参考文献

第三章Ce掺杂TiO2光催化超声降解亚甲基蓝的研究

3.1超声波降解原理

3.2实验部分

3.2.1试剂

3.2.2仪器

3.2.3二氧化钛对亚甲基蓝的超声催化降解作用

3.3结果与讨论

3.3.1亚甲基蓝溶液的特性

3.3.2超声波辅助对TiO2降解亚甲基蓝的影响

3.3.3初始溶液pH值的影响

3.3.4二氧化钛催化剂量的影响

3.3.5超声频率的影响

3.3.6二氧化钛光催化超声降解的机理探讨

3.3结论

参考文献

第四章纳米二氧化钛膜协同接触辉光放电技术降解亚甲基蓝

4.1实验部分

4.1.1试剂

4.1.2仪器

4.1.3TiO2薄膜的制备

4.1.4接触辉光放电电解

4.1.5催化性能研究

4.2结果与讨论

4.2.1镀膜次数对催化活性的比较

4.2.2亚甲基蓝降解率的比较

4.2.3TiO2膜的寿命

4.2.4机理探讨

4.3结论

参考文献

硕士期间已发表论文

致谢