CNx-(Si、Sn)氧化物纳米复合载体在电催化氧还原反应中的应用研究

摘要

燃料电池是一种清洁有效的电化学能源装置，具有很大的潜在应用价值。燃料电池商业化仍需要克服很多的困难，如高的催化剂成本、较低的催化活性和稳定性等，因此很多研究者的目光聚集到了新型燃料电池催化剂的制备。目前，最有效的燃料电池氧还原催化剂依然是碳载铂催化剂。然而，这些催化剂的活性和稳定性仍有很大的提高空间。一些研究者通过改良催化剂的载体，如利用碳纳米管，石墨纳米纤维管，碳微球等取代传统的碳载体，使催化剂的活性得到了明显的改善，但是它们的活性，成本和稳定性等还不能令人满意。在氮掺杂碳材料(CNx)中氮原子同碳原子之间具有强烈的价键作用，能够明显改善催化剂的活性和稳定性。氮元素的引入，不仅可以促进电化学活性点的形成，还可以起到固定金属原子的作用。
　　本论文主要围绕CNx包覆氧化物做载体，合成新型催化剂。实验结果显示CNx包覆氧化物做载体的催化剂具有良好的催化活性和稳定性。用红外光谱仪(FT-IR)，X-射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)等手段对样品进行了表征。采用循环伏安法(CV)和线性扫描法(LSV)等电化学方法研究了催化剂在酸性溶液中的氧还原反应。具体如下：
　　第一部分，CNx-SiO2负载Pt催化剂在氧还原中的应用
　　聚吡咯(PPy)包覆二氧化硅，高温下进行碳化处理，形成氮掺杂碳与氧化物的复合载体(CNx-SiO2)。负载金属Pt，制备成催化剂Pt/CNx-SiO2，首次用于氧还原当中。利用FT-IR，XRD和TEM对样品进行结构表征，并用CV，LSV等电化学方法对其性能进行了测试。担载20％Pt的样品与商业催化剂相比，显示出更佳的电化学活性。
　　第二部分，CNx-SnO2负载Pt催化剂在氧还原中的应用
　　聚吡咯(PPy)包覆二氧化锡，高温下进行碳化处理，形成氮掺杂的碳与氧化物的复合载体(CNx-SnO2)。负载金属Pt，制备成催化剂Pt/CNx-SnO2，首次用于氧还原当中。利用FT-IR，XRD和TEM对样品进行结构表征，并用CV，LSV等电化学方法对其性能进行了测试。担载20%Pt的样品与商业催化剂相比，显示出更佳的电化学活性。

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第一章 文献综述

1.1 导电聚合物在电催化中的应用

1.2 氧还原反应机理

1.3 氮掺杂复合物和氧化物在电催化中的应用

1.4 本论文研究的内容及意义

参考文献

第二章 CNx-SiO2复合载体在电催化氧还原中的应用

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结构分析

2.4 电化学性能分析

2.5 结论

参考文献

第三章 CNx-SnO2复合载体在电催化氧还原中的应用

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结构分析

3.4 电化学性能分析

3.5 结论

参考文献

结论与展望

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