基于功能化石墨烯和金属纳米粒子的电化学传感器的研究

摘要

石墨烯是一种新型的纳米材料，它具有强的吸附能力、大的比表面积、好的导电性和电催化性能，是制备电化学传感器的理想材料。金属纳米粒子的比表面积大、表面能高、催化活性好，广泛用于传感器的构建，但是金属纳米粒子的形貌、粒径、分散性与其性质密切相关。研究表明，石墨烯作为一种负载基质可以提高金属纳米粒子的负载量、改善其分散性、保持或增强其催化活性，且二者的协同效应可以提高传感器的性能，有效地促进电化学传感器的发展。本文通过共价功能化的方法得到离子液体功能化石墨烯，应用于同时检测5-羟色胺和多巴胺；通过非共价功能化的石墨烯负载金属纳米粒子，应用于检测过氧化氢。
　　本研究主要内容包括：⑴通过氨基端咪唑类离子液体和氧化石墨烯薄片环氧基团之间亲核的开环反应合成离子液体功能化石墨烯，改善了石墨烯的分散性和导电性，再将其修饰到玻碳电极表面，用于同时检测5-羟色胺和多巴胺。实验结果表明，该传感器对5-羟色胺和多巴胺的氧化有很好的电催化作用，不仅可以单独检测5-羟色胺和多巴胺，还可同时测定二者的混合体系。当5-羟色胺的浓度在2.0×107~1.0×10?5 mol/L范围内时，氧化峰电流与其浓度呈良好的线性关系，检测限为6.7×108mol/L。当多巴胺的浓度在1.0×10?6~1.0×104 mol/L范围内时，氧化峰电流与其浓度也呈良好的线性关系，检测限为3.3×107mol/L。该传感器之所以表现出如此优异的性能，主要是由于离子液体功能化的石墨烯具有网状结构，为负载5-羟色胺和多巴胺提供了大的表面积，而且离子液体具有高的离子导电性，促进了5-羟色胺和多巴胺的电子转移速率。⑵利用简单的一锅合成的方法将高度分散的PtAuNPs固定在十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）非共价功能化的石墨烯上，并基于该PtAuNPs-CTAB-GR纳米复合材料修饰玻碳电极构建了一个新的无酶传感器，用于过氧化氢的检测。由于CTAB功能化的石墨烯可以有效负载大量小尺寸的PtAuNPs，PtAuNPs对过氧化氢有较高的催化能力，因此该传感器能有效地检测过氧化氢。实验结果表明，该传感器对过氧化氢检测的线性范围宽（5.0×10-9～4.8×10-6 mol/L），检测限低（1.7×10-9 mol/L），具有好的选择性和重现性，并能用于实际样品的分析。⑶表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS）用来非共价功能化石墨烯，可以提高石墨烯的分散性，增加它的比表面积，再将PdNPs电沉积到SDBS-GR的表面，制得的PdNPs/SDBS-GR/GCE修饰电极能用来检测过氧化氢。实验结果表明，该传感器对过氧化氢有较高的催化活性，检测的线性范围宽（1.0×10-9～1.2×10-7 mol/L），检测限低（4×10-10 mol/L），选择性、重现性和稳定性较好，也可用于实际样品的分析，这主要是由于SDBS功能化的石墨负载了大量的PdNPs，且PdNPs和SDBS-GR之间有很好的协同作用。

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西北师范大学研究生学位论文作者信息

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1绪论

1.1石墨烯

1.2 金属纳米粒子

1.3本文研究思路

2 基于离子液体功能化石墨烯的电化学传感器同时测定5-羟色胺和多巴胺

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 实验结论

3基于一锅法合成PtAuNPs-CTAB-GR纳米复合材料构筑的过氧化氢传感器

3.1前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4结论

4 基于SDBS功能化石墨烯负载钯纳米粒子构建无酶过氧化氢传感器

4.1前言

4.2实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 结论

参考文献

攻读硕士期间论文发表及科研情况

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