TiO2/PPY/Fe3O4的水热法制备及其光催化活性与磁回收性能研究

摘要

由于优异的光催化性质,TiO2光催化降解污染物引起了国内外学者的广泛关注。粉末态光催化剂存在着分离困难,容易团聚及不能重复利用等缺点,有学者将TiO2负载在块体材料(玻璃、陶瓷、金属等)以及粉体材料(玻璃微珠、活性炭、膨润土等)上加以回收利用,但均引起光催化活性的降低以及回收困难的问题。
　　 将TiO2包覆在软磁性纳米材料表面将使其既有粉末态高催化活性的优点,又能利用磁场进行回收利用。目前磁载TiO2光催化剂的制备主要有两种形式:第一种是在磁核的表面直接负载。TiO2;第二种是在磁核先负载惰性隔离层再负载Ti02制成壳/壳/核结构的光催化剂。上述磁载TiO2光催化剂目前大多采用热处理的方法,然而热处理存在导致催化剂活性和磁回收性能降低的缺点。
　　 聚吡咯(PPY)具有不溶不熔、易聚合、耐酸、耐碱、耐腐蚀、稳定性好等优点,在铁氧体表面包覆PPY使其形成一层致密的薄层保护层,再在其表面以低温法负载TiO2光催化剂,将能克服上述两种磁载光催化剂的缺点.
　　 本论文通过低温水热反应法(170℃,pH=7±0.2),以聚毗咯(PPY)处理过的纳米Fe3O4为磁核,制备了一种磁载TiO2光催化剂。本文的研究内容可分为三部分:(1)在低温水热条件下(170℃,pH=7±0.2),合成了纳米纯TiO2光催化剂,考察了不同因素对TiO2的影响,确定了在该条件下制备TiO2的最佳条件;(2)通过化学氧化法制备PPY/Fe3O4磁流体,并对其理化性能进行测试;(3)以PPY/Fe3O4为磁核,在低温水热条件下(170℃,pH=7±0.2),合成了纳米磁载TiO2光催化剂,用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外分光光度计(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)、对催化剂的物相组成、形貌、表面性质、以及磁学性质进行了表征分析.用初始浓度为25mg/L的苯酚溶液和六价铬为模拟污染物,对其进行光催化降解以考察其催化活性;以自制的磁回收装置考察其磁回收率.
　　 本文研究结果表明,制备纯TiO2的最佳反应条件是反应时间为18h,体系温度170℃,n(Ti4+):n(CH3CH2OH):n(H2O)=1:10:40条件下制得的催化剂活性最高;PPY/Fe3O4磁感应强度保持在50emu/g,说明磁流体PPY/Fe3O4具有较好的磁回收性能,PPY/Fe3O4的磁回收率可达99.65％;TiO2粒径在4-7nm,具有混晶结构,其中锐钛矿占95.2%,金红石占4.8%;PPY对TiO2在磁核表面的负载具有促进作用,TiO2在PPY/Fe3O4表面负载牢固;催化剂TPF(nTiO2:n PPY:nFe3O4=30:2.1:1)具有良好的壳/壳/核结构,其磁感应强度为40emu/g,具有超顺磁性;所制备的催化剂光催化降解苯酚符合假一级反应动力学方程,其中纯TiO2、P25、TPF反应速率常数K值分别为0.0279、0.0264、0.0252,TPF循环使用5次后K值为0.020,催化活性略有降低,循环使用平均回收率可达到90.35%.该法制备的磁载TiO2光催化剂具有优良的催化活性和磁回收性能,具有良好的应用前景.目前国内外还未见有关方面的报道,该论文已发表了核心期刊文章并申请了国家发明专利。