Fe、S和Ce共掺杂TiO2光催化剂的制备及应用研究

摘要

TiO2以其良好的生物和化学惰性、稳定的结构、低廉的价格、无毒和具有强氧化性等优点，被广泛应用于空气净化、污水处理、杀菌消毒等功能新材料的研究，同时也被添加到牙膏、护肤霜、颜料中。特别是近年来，TiO2作为一种n-型半导体氧化物，在降解有机染料废水、有毒性、生物难降解污染物方面取得了一定的成果，从而使其成为了当前环境治理研究的热点。
　　在本文中，以钛酸四丁酯和无水乙醇为前驱体，以Fe、S、Ce为掺杂元素，用sol-gel法制备了能降解各种不同染料的Fe、S和Ce共掺杂TiO2光催化剂。以茜素红染料溶液的光催化降解为探针反应，考察了制备条件对共掺杂TiO2光催化剂活性的影响。结果表明，在450℃，焙烧2h，Fe、S和Ce与Ti的原子比为0.01∶1∶0.1∶100时所得催化剂活性最大，茜素红染料的降解率达到94％。
　　用XRD、SEM和FT-IR分析所制备的共掺杂TiO2骨架结构和尺寸大小，结果表明:Fe、S和Ce三元共掺杂TiO2的催化活性与焙烧温度、时间及其组成有关。Fe、S和Ce的掺杂，抑制了其晶型转变和光生电子-空穴对的复合，提高光量子效率，从而增强了共掺杂TiO2光催化活性和光的响应范围发生了红移。
　　通过不同的制备方法对所得共掺杂TiO2催化剂活性进行了研究。利用沉淀-浸渍法制备了Fe、S和Ce共掺杂TiO2催化剂。同样以茜素红染料溶液的光催化降解为探针反应，考察了制备条件对共掺杂TiO2催化剂活性的影响。结果表明，在500℃，当Fe、S和Ce的原子比为1∶10∶4，焙烧2h时，超声15min、浸渍8小时，光催化剂活性最大，降解率达到80％。
　　最后用共掺杂TiO2降解不同种染料进行对比研究，通过降解不同结构的染料(蒽醌类:酸性蓝BRL;茜素红;偶氮类:甲基橙;酸性大红GR)的研究。结果发现:共掺杂TiO2光催化剂对以上各种染料都有一定的降解效果，且对酸性蓝的降解效果较好，同时发现催化剂有一定的红移现象。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 TiO2的性质及光催化反应机理

1．2．1 TiO2的性质

1．2．2 TiO2的光催化反应机理

1．3 TiO2光催化性能的影响因素

1．3．1 光源与光强

1．3．2 TiO2的结晶型构

1．3．3 降解溶液的pH值

1．4 TiO2掺杂的改性方法

1．4．1 金属与稀土掺杂TiO2

1．4．2 稀土与非金属掺杂TiO2

1．4．3 金属与非金属掺杂TiO2

1．5 TiO2光催化剂的主要制备方法

1．5．1 溶胶-凝胶法

1．5．2 浸渍法

1．5．3 水热法

1．6 TiO2光催化剂存在的缺陷

1．7 光催降解有机物的机理

1．8 光催化技术在降解染料废水的应用

1．9 TiO2光催化剂的固定化与反应器的研究

1．9．1 在废水中常用的固定化方法

1．9．2 悬浮催化剂与反应器

1．9．3 TiO2薄膜及光电化学催化剂

1．10 正交实验简介

1．10．1 正交试验概述

1．11 分光光度法

1．12 课题研究的目的及意义

第二章 Fe、S和Ce共掺杂TiO2光催化剂的制备及其性能研究

2．1 引言

2．2 共掺杂TiO2光催化剂的制备

2．2．1 实验药品与仪器

2．2．2 溶胶-凝胶法制备共掺杂TiO2光催化剂

2．2．3 性能评价

2．2．4 实验反应器

2．2．5 茜素红溶液的配制及特性分析

2．3 共掺杂TiO2光催化剂的表征

2．3．1 X射线衍射普(XRD)

2．3．2 红外(FT-IR)光谱

2．3．3 扫描电镜(SEM)

2．4 制备条件对共掺杂TiO2光催化剂影响

2．4．1 焙烧时间

2．4．2 焙烧温度

2．4．3 Fe掺杂量对催化剂活性的影响

2．4．4 Ce元素掺杂的影响

2．4．5 S元素掺杂的影响

2．4．6 冰醋酸用量对催化剂活性的影响

2．4．7 水用量

2．4．8 反应温度

2．5 催化剂活性研究

2．5．1 催化活性对比

2．5．2 催化剂的重复使用性能

2．6 结论

第三章 沉淀浸渍法制备Fe、S和Ce共掺杂TiO2光催化剂

3．1 引言

3．2 共掺杂光催化剂的制备

3．2．1 实验药品与仪器

3．2．2 沉淀浸渍法制备共掺杂TiO2光催化剂

3．2．3 光催化性能评价

3．2．4 实验条件研究

3．2．5 各元素在光催化剂中的最佳掺杂量

3．3 共掺杂TiO2光催化剂的表征

3．3．1 X射线衍射普(XRD)

3．3．2 扫面电镜(SEM)图谱

3．3．3 红外(FT-IR)光谱

3．4 对共掺杂TiO2光催化剂活性的影响因素

3．4．1 超声时间对催化剂活性的影响

3．4．2 浸渍时间对催化剂活性的影响

3．4．3 降解物浓度对催化剂活性的影响

3．4．4 投加量对降解效果的影响

3．5 催化剂重复性能测试

3．6 结论

第四章 Fe、S和Ce共掺杂TiO2光催化剂的应用研究

4．1 引言

4．2 实验研究

4．2．1 实验药品与仪器

4．2．2 最大吸收波长

4．2．3 实验方法

4．3 对各种染料的简介

4．4 对不同染料的降解实验

4．5 共掺杂TiO2光催化活性的分析

4．6 催化剂的重复使用性能对比

4．7 共掺杂TiO2降解茜素红机理研究

4．7．1 茜素红溶液降解动力学研究

4．7．2 茜素红染料的降解机理推测

4．8 光催化剂工业化简介

4．9 结论

总结

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果