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丁二酰胺基功能性离子液的合成表征以及对铀酰、钍、铕的萃取行为研究

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第一章 绪论

1.1 我国环境现状

1.1.1 大气污染

1.1.2水污染

1.1.3土壤污染

1.2 我国能源开发与新能源发展

1.2.1 化石能源占主导

1.2.2 核能快速发展

1.3 核燃料循环概述

1.3.1 核燃料循环

1.3.2 溶剂萃取

1.3.3 TBP的应用

1.4 离子液简介

1.4.1 离子液

1.4.2 离子液的应用

1.4.3 功能性离子液体的应用

1.4.4 离子液体的分类

1.4.5 萃取剂的分类

1.5 本课题研究内容和意义

第二章 丁二酰胺基功能性离子液的合成以及表征

2.1 引言

2.2 实验材料

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验室仪器及设备

2.2.3 实验处理方法

2.3 合成步骤

2.3.1 产物骨架

2.3.2 3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成

2.3.3 3-双(N,N-己基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成

2.3.4 3-双(N,N-辛基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成

2.3.5 3-双(N,N-乙基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液以及3-双(N,N-乙基氨基甲酰基)-1丁基咪唑六氟磷酸功能性离子液的合成

2.3.6 3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1 己基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液,3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1辛基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成

2.3.7 功能性离子液体密度测定实验

2.4 本章小结

第三章 丁二酰胺基功能离子液对铀酰、钍、铕的萃取研究

3.1 引言

3.2 实验材料

3.2.1 实验试剂

3.2.2本实验过程所使用的实验仪器

3.3 萃取准备

3.3.1 0.001mol/L的硝酸铀酰母液的配制

3.3.2 显色剂偶氮胂(III)的配制

3.3.3 0.001mol/L的硝酸钍母液的配制

3.3.4 0.001mol/L的硝酸铕母液的配制

3.3.5 不同酸度下的硝酸铀酰的配制

3.4 萃取方法

3.5 萃取结果讨论

3.5.1 工作曲线的绘制

3.5.2 萃取平衡时间

3.5.3 酸度对萃取的影响

3.5.4 不同R基萃取剂对铀酰的萃取效果

3.5.5 不同R’基萃取剂对铀酰的萃取效果

3.5.6 溴离子功能性离子液体对铀酰的萃取效果

3.5.7 功能性离子液体对钍的萃取效果比较

3.5.8 功能性离子液体对铕的萃取效果比较

3.5.9 分离因数

3.5.10 不同相比对萃取效果的影响

3.5.11 铀酰浓度对离子液萃取的影响

3.5.12 功能性离子液的反萃和重复萃取研究

3.5.13 萃取机理

3.6 本章小结

第四章 结论与展望

一、主要结论

二、研究展望

参考文献

在学期间的研究成果

致谢

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摘要

随着世界各国的经济快速发展,同时也带来了很多环境、能源等严重性社会问题,为了解决电力能源的需求问题,当代核工业正在快速发展,原料铀的处理工艺以及在核电后期的高放废液中的铀处理工艺都是引起广泛专注的,解决此类问题才能使核能走向更加宽广的应用前景,才能在未来更加长久地使用下去。
  本文采用新型的功能性离子液体进行萃取处理,作为一种新型的萃取手段,成为了多方关注的焦点,功能性离子液体用于萃取研究,主要发挥了离子液体低挥发性、低粘度、无毒无污染、可重复使用的优点,同时又具备特殊的萃取功能基团,实现萃取分离。
  本文合成并且表征了3-双(N,N-R基氨基甲酰基)-1-R’基咪唑NTf2功能性离子液萃取剂。本文涉及到的几种萃取剂合成原料简单易得,合成方法可以适用于大量合成,具有较好的工业使用前景。本文共合成了7种不同取代基的丁二酰胺类功能性离子液,并且通过有机合成过程中经常使用的高分辨质谱、红外光谱、核磁共振氢谱、碳谱对产物的结构进行了相应的表征确认。本文同时探究了不同功能性离子液体在常规有机溶剂作稀释剂,离子液作稀释剂,不使用稀释剂三种情况下的萃取情况,在不同酸度,不同浓度以及不同振荡时间下的萃取情况,反萃和重复使用。
  实验结果证明:首先合成了七种新型功能性离子液体,其中合成的丁二酰胺基离子液3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液在铀酰的萃取行为研究中表现出最好的效果,并且对钍和铕的萃取性能很差,有望应用于镧锕分离研究,其在没有稀释剂参与的情况下功能性离子液的萃取效果更好;在不同氢离子浓度的条件下对铀酰的萃取效果,表现出的趋势是当氢离子浓度越大,铀酰离子更加容易进行萃取;一定范围内延长振荡时间,功能性离子液体的萃取效果会增强,在70分钟时萃取达到平衡;功能性离子液阴离子不交换的基础上依旧具有较好的萃取性能;功能性离子液可多次重复利用。

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