咪唑基离子液体对金属氯配阴离子和VIB族含氧酸根离子的富集过程及其机理研究

摘要

本论文以咪唑基离子液体为固相萃取剂，研究了对水体中以负离子形式存在的微量重金属的富集过程，探讨了该过程中的各种影响因素。并通过研究含金属氯配阴离子离子液体的结构，推测了富集机理。论文分为以下四个部分： 1. 绪论部分，简述了重金属HgCl42-和VIB族金属含氧酸根离子的主要物理化学性质及其污染对生态环境和人体健康的危害，介绍了重金属污染的主要来源，综述了水体中重金属 Hg(II)、Cr(VI)、Mo(VI)、W(VI)的传统去除方法，对这些方法的优缺点进行了对比和讨论。并介绍了离子液体及含金属离子液体的性质，总结了这类材料在富集、回收重金属方面的应用和发展。 2. 设计合成了一种以苯乙烯与对氯甲基苯乙烯聚合，接枝N-甲基咪唑的疏水性高分子离子液体，通过核磁共振、红外分析和扫描电镜等分析手段确定了高分子离子液体的基本结构。研究了其对HgCl42-富集过程中溶液pH、高分子离子液体用量、反应温度、干扰离子、富集时间等因素对富集效果的影响。结果表明，高分子离子液体能够高效率的从溶液中富集回收HgCl42-，几种干扰离子(Cd2+、Zn2+、Cu2+、Ni2+)不影响HgCl42-的富集，具有良好的选择性。在最佳富集条件下处理后，Hg(II)的浓度低于国家排放标准规定的限值，符合排放标准。 3. 研究了所合成的高分子离子液体对水体中低浓度VIB族金属含氧酸根离子的富集过程，确定了溶液 pH、高分子离子液体用量、反应温度、干扰离子、富集时间等因素对富集效果的影响。结果表明，该离子液体能够高效率的从溶液中富集回收Cr(VI)、Mo(VI)和W(VI)，通过酸性抗坏血酸溶液和硝酸溶液对M(VI)的解吸附，实现了高分子离子液体的回收再利用。在最佳富集条件下处理后，溶液中VIB族重金属离子的浓度均低于国家排放标准规定的限值，符合排放标准。 4. 合成了含金属的离子液体[Bzmim]2[HgCl4]，通过元素分析、核磁、热分析等分析手段进行了表征。通过核磁分析得出 [Bzmim]2[HgCl4]中除了存在HgCl42-与[Bzmim]+的电荷作用外还存在超分子作用。此外，还合成、测定了氯化1,3-二苄基咪唑[(Bnz)2im]Cl及其金属化合物[(Bnz)2im]2[MCl4](M=Cu、Co、Zn) 和[(Bnz)2im][AuCl4]的晶体结构，通过核磁共振、红外光谱、热分析等进行了表征。结果表明，四种离子液体的熔点都在100℃附近，并且在200℃以前没有发生分解，比较稳定，金属氯配阴离子与苯环和咪唑环之间都存在氢键作用，这些氢键能够很好的稳定晶体结构。该结果较好的解释了本课题组利用咪唑双接枝 PVC富集 AuCl4-的机理，并为以后开展咪唑双接枝苯乙烯-对氯甲基苯乙烯产物对金属配阴离子的富集工作奠定了基础。

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