尿素、丙烯酸和Co改性酚醛（炭）泡沫脱除SO2/NO的研究

摘要

煤炭作为一次能源燃烧后向大气中排放 SO2、NOx、痕量重金属等气态污染物。本课题研究制备改性酚醛(炭)泡沫作为同时脱除SO2/NO的吸附材料。研究采用内、外两种改性方法对酚醛(炭)泡沫进行金属改性,采用内改性方法进行有机官能团改性,改善其表面特性以提高脱除效率。研究了改性剂、改性方法对表面特性,以及对脱硫脱硝的影响;并对操作条件中主要影响因素进行了实验研究;对改性酚醛泡沫脱硫脱硝机理及动力学模型进行了初步分析。
　　选用CoCl2、CeCl3、MnCl2及Zr金属偶联剂作为改性剂,采用内改性和外改性两种改性方法对酚醛(炭)泡沫进行金属改性。金属内改性是在酚醛泡沫制备原料中加入金属改性剂,外改性即为酚醛泡沫后期浸渍改性,内改性酚醛炭泡沫较外改性的孔洞分布更均匀,且金属改性剂以金属单质和氧化物的形式均匀分布在材料中。金属外改性的酚醛炭泡沫中的金属改性剂以金属氯化物的形式存在且不均匀附着在材料表面。模拟烟气脱硫脱硝实验过程中,采用内改性的酚醛炭泡沫样品均比外改性样品的脱硫脱硝效率高,因此内改性方法优于外改性方法。其中在酚醛炭泡沫样品中,金属 Co内改性样品 CFCo-n的脱硫效率(89.7％)、脱硝效率(17.0%)最高;在内改性的酚醛泡沫样品中,PFCo的脱硫效率(68.7%)、脱硝效率(8.8%)最高。
　　由于酚醛炭泡沫在炭化过程中表面部分有机官能团会消失,因此仅对酚醛泡沫进行有机官能团内改性实验。选用尿素、丙烯酸、二苯胺和CTBN改性剂,直接在前驱体酚醛树脂制备中加入。PF尿表面负载C-N键、伯酰胺-CONH2,对酸性气体SO2的去除有利,脱硫效率(62.5%)最高;PF丙表面负载有利于脱硝的酚羟基和羧基,脱硝效率(7.8%)最高。
　　选用CoCl2、尿素和丙烯酸联合内改性制备酚醛泡沫,当CoCl2为5.1g、尿素为30g、丙烯酸为15g时改性酚醛泡沫PF3的脱硫效率最高(72.1%)。当CoCl2为5.1g、尿素为22.5g、丙烯酸为30g时改性酚醛泡沫 PF的脱硝效率最高(10.8%)。尿素对脱硫效率影响最大,丙烯酸对脱硝效率影响最大。
　　脱硫脱硝效率随着质气比的增加而增加;脱硫脱硝效率均随着氧含量的增大先提高后减小。主要由于O2含量过高会和SO2、NO会产生竞争性吸附,降低了SO2和NO的吸附量,最佳O2含量为6%。脱硫脱硝效率均随着温度的升高而降低。
　　大量实验表明SO2和NO的去除主要历经吸附、催化氧化过程。CoCl2在脱硫脱硝的过程中起催化剂的作用,含氧官能团和含氮官能团可以与 SO2和 NO发生反应。在本实验条件下Elovich模型可较好地描述酚醛泡沫吸附SO2和NO的动态吸附行为,说明表面的催化氧化反应为速率控制步骤。

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第1章 绪论

1.1 课题研究背景

1.2 课题研究现状

1.3 课题的提出与研究内容

第2章 金属改性酚醛（炭）泡沫脱硫脱硝的研究

2.1 实验材料及方法

2.2 实验结果与讨论

2.3 本章小结

第3章 有机官能团改性酚醛泡沫脱硫脱硝的研究

3.1 实验材料及方法

3.2 实验结果与讨论

3.3 本章小结

第4章 Co、尿素和丙烯酸联合改性酚醛泡沫脱硫脱硝的研究

4.1 实验材料及方法

4.2 实验结果与讨论

4.3 本章小结

第5章 Co、尿素和丙烯酸联合改性酚醛泡沫脱硫脱硝操作条件影响研究

5.1 实验材料及方法

5.2 实验结果与讨论

5.3 本章小结

第6章 改性酚醛泡沫脱除SO2/NO的机理及表观吸附动力学模型分析

6.1 实验材料及方法

6.2 酚醛泡沫脱除SO2/NO的机理分析

6.3 酚醛泡沫脱除SO2/NO表观吸附动力学分析

6.4 本章小结

第7章 结论与建议

7.1 结论

7.2 建议

7.3创新点

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果