金纳米粒子比色检测重金属离子的研究

摘要

重金属污染日益严重，其难以被难消除，且可通过生物的富集作用而在体内累积，因此，对人类的健康构成了严重的危害。显然，对重金属离子实现现场、实时的检测具有重要意义。目前，国内外主要借助于大型仪器检测重金属离子，然而，这些方法往往存在样品处理步骤复杂、干扰严重、仪器昂贵、耗时较长等缺点。由于贵金属纳米粒子具有独特的光学性质，其形貌、粒径大小的变化均会引起表面等离子体共振(SPR)吸收以及溶液颜色发生变化，从而使其在分析化学领域被广泛应用。因此，本论文利用金纳米粒子的独特光学性质，实现了对Cr3+、Pb2+、Hg2+离子的实时、快速、灵敏检测。具体的研究内容主要包括以下个部分：
　　（1）首次使用巯基丁二酸功能化的金纳米粒子(MSA-AuNPs)对Cr3+实现快速、灵敏的检测。Cr3+离子的引入使溶液颜色发生明显变化，由酒红色变为蓝色，并伴随其表面SPR吸收峰发生红移。在优化的实验条件下，MSA-AuNPs对Cr3+离子表现出优异的选择性。体系在650nm与520nm处的吸光度比值(A650/A520)对Cr3+离子浓度呈现出良好的线性关系，范围为0.6μM-1.4μM。裸眼和紫外-可见分光光度法的检测限分别为0.6μM和0.04μM，使之实现裸眼检测Cr3+离子。该方法简便易行，可用于实际水样中Cr3+离子的检测，其回收率为93％-107%。
　　（2）谷胱甘肽功能化的金纳米粒子(GSH-AuNPs)实现对Pb2+离子的快速检测。分别合成粒径为13nm和45nm的球形AuNPs，并在其表面修饰上GSH，Pb2+离子能使小粒径的AuNPs聚集在大粒径的AuNPs的周围，形成了类似于“核-卫星”结构，从而实现GSH-AuNPs对Pb2+离子的选择性检测。在优化的条件下，体系在700nm与520nm处的吸光度比值(A700/A520)对Pb2+离子浓度具有良好的线性关系，检测限为80nM。此外，该方法还应用与实际水样中Pb2+离子的回收率实验研究，回收率为96-120%。
　　（3）基于Hg2+离子对6-巯基鸟嘌呤和金纳米粒子(6-TG-AuNPs)的抗聚集现象，设计了一种灵敏检测Hg2+离子的方法。当体系中不存在Hg2+离子时，向AuNPs溶液中加入6-TG，6-TG中的巯基(-SH)与AuNPs结合形成Au-S键，溶液颜色由红色变为蓝色，紫外吸收光谱发生红移。然而，当体系中存在一定浓度的Hg2+离子时，向AuNPs溶液中加入6-TG，由于6-TG中的-SH与环上的N原子更容易和Hg2+结合，从而失去了诱导AuNPs聚集的能力，此时，溶液颜色仍为红色。通过该方法，可定量检测Hg2+离子。实验结果表明，在优化的实验条件下，溶液在520nm与720nm处的吸光度比值(A520/A720)对Hg2+离子浓度呈现出良好的线性，线性范围为400nM-1000nM，检测限为8nM。
　　上述方法已成功应用于实际水样中目标金属离子的检测，实验设计的比色传感体系将为实现Cr3+、Pb2+和Hg2+离子的原位、快速检测开辟一条新途径。

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第1章 绪论

1.1 重金属污染危害及检测

1.2 纳米材料的简介

1.3 基于AuNPs的比色法检测重金属离子的发展

1.4 本论文的选题意义及研究内容

第2章 基于巯基丁二酸功能化的金纳米粒子比色检测铬离子的研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 基于谷胱甘肽功能化的金纳米粒子“核-卫星”结构比色检测铅离子的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章基于金纳米粒子抗聚集法比色检测汞离子的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 总结

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果