钯基催化剂的超低浓度甲烷催化燃烧特性研究

摘要

2009年我国原煤产量为30.5亿吨，在煤矿开采中，通过通风瓦斯排放的纯甲烷量在150~200亿m3左右。甲烷是最难被氧化的碳氢化合物之一，并且其温室效应是同质量二氧化碳的20倍以上，因此在环保要求日益提高的今天，研发利用通风瓦斯中甲烷的技术显得尤为重要。通风瓦斯由于甲烷含量较低（<1％），常规直接燃烧的方法不能处理通风瓦斯，用传统的变压吸附或者变温吸附等方法提纯分离，需要消耗比所得甲烷更多的能量。
　　目前，国内外通风瓦斯的利用技术主要有热氧化技术、催化氧化技术和作为辅助燃料技术三种利用方式。在通风瓦斯催化氧化技术中，高效催化剂的研制是该技术的核心问题。甲烷催化燃烧用催化剂主要有Pd，Pt，Rh和Au等催化剂，其中Pd催化剂由于具有较好的低温起燃活性、活性稳定性、及较高的甲烷转化率而成为研究的重点。
　　本文以浸渍法制备的改性Pd/γ-Al2O3催化剂应用于通风瓦斯低温燃烧为研究对象。从基础应用的研究角度出发，首先从不同Pd负载量、不同焙烧温度、不同甲烷浓度、不同反应空速和不同助剂等方面考察了负载Pd催化剂的甲烷催化燃烧活性。对催化剂进行了优化选择，在此基础上，研究了催化剂的抗硫中毒能力。利用热重分析技术，分析了催化剂硫化前后的变化，解释了催化剂硫中毒能力的强弱。
　　实验研究结果表明，负载型Pd催化剂经过一定的优化选择，可以满足工业上通风瓦斯应用技术的实际需要。该技术具有巨大的环保效益，并具有一定的经济效益。对我国通风瓦斯的治理提供了一个较好的解决办法。

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1 绪 论

1.1 本课题的研究背景和意义

1.2 通风瓦斯的利用现状

1.3 国内外研究现状

1.4 本文的主要研究内容

2 Pd催化剂的制备及在甲烷催化燃烧中的活性评价

2.1 催化剂制备

2.2 Pd/γ-Al2O3催化剂体系的甲烷催化燃烧活性评价结果

2.3 助剂对Pd催化剂甲烷燃烧反应性能的影响

2.4 Cr 催化剂活性评价结果

2.5 Pd催化剂的动力学特性分析

2.6 本章小结

3 催化剂抗硫中毒能力实验研究

3.1 实验系统及方法

3.2 催化剂的抗硫中毒能力的研究

3.3 催化剂的热重实验研究

3.4 本章小结

4 结 论

致谢

参考文献

附 录