松木焦和慈竹焦CO2气化反应特性研究

摘要

化石能源的过度开发与利用已经引发了一系列环境问题，作为第四大能源的生物质能受到广泛关注。通过生物质热化学转化技术可制取较高热值的合成气，实现可再生资源利用，是极具研究价值的高效利用方式之一。
　　文中在深入分析生物质焦气化研究现状的基础上，针对松木焦和慈竹焦，利用热重分析仪研究了不同CO2流量、气化温度、不同种类催化剂以及不同添加方式对两种生物质焦（松木焦、慈竹焦）CO2气化特性的影响，并采用三种不同的动力学模型，利用Doyle简化方法计算了两种生物质焦催化气化动力学参数。在固定床气化反应器中进行了生物质焦气化实验，计算了产气热值和碳转化率，研究了不同气化温度、不同颗粒粒径以及添加不同催化剂对CO2气化产气特性的影响，并利用热重分析仪以及扫描电子显微镜分别研究了催化机理和反应前后焦样表面结构的变化。
　　研究结果表明，在相同气化条件下竹子焦比松木焦气化效果更好。气化剂流量和气化温度对CO2气化都有重要影响，平均气化速率随着CO2流量的增加而上升。转化率随着气化温度的升高而增大，但增加幅度减慢。在950℃以前，浸渍法比直接混合法对生物质焦气化特性的影响更显著，添加两种过渡金属均能明显促进松木焦的气化反应，但对竹焦影响较小。添加催化剂使样品活化能降低，并且指前因子和活化能之间存在动力学补偿效应。
　　从气化产气角度分析，气化温度及颗粒粒径都会对两种生物质焦固定床气化产气特性产生影响。温度升高促进CO2还原反应，导致产气中的CO随着温度的升高而增大。随着颗粒粒径减小，CO体积分数呈现先增后减的趋势。添加Fe2O3和Ni2O3都可以提高生物质焦CO2气化产气中CO的含量，且添加Fe2O3对气化的催化作用优于Ni2O3，添加量最佳值为10％。
　　研究结果还表明，添加Fe和Fe2O3对挥发份热解的影响微小，但可以明显促进焦气化，且添加Fe2O3比Fe催化效果较好。对比不同时期的扫描电镜照片，松木焦相比松木原样有较多的孔结构，而在添加Fe2O3的样品表面上观测到附着白色“斑点”，这证明Fe2O3确实起到催化作用。

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主要符号表

1 绪 论

1.1 课题研究背景

1.2生物质焦气化理论

1.3生物质焦研究进展

1.4 本文主要研究内容

2 生物质焦CO2气化特性热重研究

2.1 样品制备以及物化性质

2.2实验装置及系统

2.3 CO2气化反应特性研究

2.4 CO2气氛下金属催化气化反应特性研究

2.5气化动力学分析

2.6 本章小结

3 生物质焦CO2气化固定床产气特性分析

3.1 固定床气化反应器及实验系统

3.2固定床生物质焦CO2气化产气特性研究

3.3金属氧化物催化机理研究

3.4生物质焦结构演变

3.5本章小结

4 结论及建议

4.1 本文主要结论

4.2 进一步工作建议

致谢

参考文献

附录

A作者在攻读硕士学位期间发表的论文

B 作者在攻读硕士学位期间参加的科研项目