河流表层沉积物中多环芳烃微生物可利用性的表征研究

摘要

多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHs）是一类在环境中广泛分布的典型、持久性有机污染物，PAHs可以通过食物链在生物机体中累积，从而导致生物体的致畸、致癌、致突变效应。其在水环境中的迁移转化和归趋行为是近年环境领域的研究热点和难点。PAHs的微生物可利用性（又称为微生物有效性）是指微生物对PAHs的可接近能力，该能力的大小是影响环境中PAHs风险评估和生物修复过程效能评估的关键因素。尤其是对于具有PAHs污染潜势的水体环境，PAHs的微生物可利用性可在很大程度上影响其在水体中的环境化学行为。
　　本论文选取典型PAHs——菲和荧蒽作为目标化合物，以嘉陵江和长江重庆主城段三个采样点的近岸表层沉积物作为研究对象，基于样点原位分离纯化的特征PAHs降解菌株，结合异丙醇温和提取和Tenax固相提取方法对加标沉积物中目标PAHs化合物提取的对比分析，进行了加标沉积物中目标PAHs化合物的微生物降解实验，探讨了两种提取方法用于河流沉积物中PAHs微生物可利用性的表征的可行性。
　　本论文的主要研究结论如下：
　　①异丙醇浓度为50％的条件下，三个样点的沉积物中菲和荧蒽的温和提取均呈现出明显的两相解吸特征。实验条件下，温和提取对沉积物中菲和荧蒽的提取率与提取溶剂中异丙醇浓度呈显著正相关，达到提取平衡时，JL1、JL2中菲和荧蒽的提取率高于YZ1，与样点沉积物中有机质含量等理化性质有关。
　　② Tenax固相提取法对加标沉积物中目标PAHs化合物的提取符合连续解吸的三阶段模型，沉积物中菲和荧蒽的快速解吸组分Fr的范围分别为0.16~0.53、0.11~0.39；慢速解吸组分Fsl的范围为0.09~0.41、0.12~0.40；超慢速解吸组分Fvl的范围为：0.18~0.53、0.11~0.70。实验条件下，提取率受Tenax剂量影响较小。
　　③原位降解菌对加标沉积物中菲和荧蒽有明显的降解效果，在菌液投加量为10%，菲与荧蒽初始浓度为10mg/kg时，微生物降解过程的平衡时间约为30天，基本达到平衡。平衡的体系中新鲜菌液投加仅能在一定程度上促进沉积物中PAHs的降解。
　　④论文通过两种提取方法实验与原位特征PAHs降解菌的降解效能实验对比分析，初步获得了实验条件下，两种提取方式进行样点河流表层沉积物中PAHs生物降解可利用性表征的方法条件。异丙醇温和提取方法可以较好地用于沉积物中PAHs微生物可利用性的表征，方法受异丙醇浓度和沉积物特性的影响较大。异丙醇浓度为50%的条件下，温和提取量与嘉陵江两个沉积物样中微生物降解30d和50d对目标PAHs化合物的去除量具有较好的一致性。Tenax固相提取法的提取量主要限于沉积物中极易生物降解的部分，该法对本论文采样点沉积物中PAHs微生物可利用性的表征具有一定局限性。
　　论文受国家自然科学基金项目资助，论文的实验研究具有良好的学术意义，论文研究内容在研究地域水环境范围尚无报导，研究结论可为深入探讨PAHs在水-沉积物体系中的归趋及污染过程工作提供较好的理论支撑。重庆作为西部开发经济发展的核心地带，地属三峡库区上游，论文部分研究结果将有利于区域水环境保护，可丰富两江重庆段乃至三峡库区水环境中有机-无机复合污染中PAHs的污染防治工作中的数据累积。

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英文摘要

目录

1 引 言

1.1 PAHs及其危害

1.1.1 PAHs的理化特性

1.1.2 PAHs的生态风险

1.2 PAHs生物可利用性的研究进展

1.2.1 生物可利用性的涵义

1.2.2 生物可利用性表征方法的研究进展

1.2.3 生物可利用性的影响因素

1.3 课题的提出与研究内容

1.3.1 课题的提出

1.3.2 主要研究内容

2 材料与方法

2.1 主要实验仪器与试剂

2.1.1 主要实验仪器

2.1.2 实验试剂

2.2 样品采集与预处理

2.2.1 样品的采集

2.2.2 样品的预处理及其基本性质的测定

2.3 PAHs的分析检测

2.3.1 PAHs的浓缩和净化

2.3.2 GC-MS测定

2.3.3 质量控制与质量保证

2.4 实验研究方法

2.4.1 加标沉积物中PAHs的耗竭提取实验

2.4.2 加标沉积物中PAHs的温和提取实验

2.4.3 加标沉积物中PAHs的固相提取实验

2.4.4 纯化菌株对加标沉积物中PAHs的微生物降解实验

3 温和提取与固相提取实验研究

3.1 表层沉积物的基本性质

3.1.1 表层沉积物的理化性质

3.1.2 表层沉积物中PAHs的背景浓度

3.2 耗竭提取实验结果与讨论

3.3 温和提取实验结果与讨论

3.3.1 提取时间对提取率的影响实验结果

3.3.2 异丙醇浓度对提取率的影响实验结果

3.3.3 小结

3.4 固相提取实验结果与讨论

3.4.1 Tenax提取水相中PAHs的提取率分析

3.4.2 不同Tenax比例下的固相提取实验结果与讨论

3.4.3 小结

4 PAHs特征降解菌对菲/荧蒽的降解实验研究

4.1 沉积物中菲/荧蒽的微生物降解实验结果与讨论

4.1.1 加标沉积物中菲/荧蒽的微生物降解过程特性

4.1.2 新鲜菌液补加对菲/荧蒽降解率的影响

4.2 温和提取和固相提取与生物降解量的对比分析

4.3 小结

5 主要结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

致谢

参考文献

附录