纳米通道中不同流场条件下高分子链稀溶液运动特性的分子动力学模拟

摘要

近些年，微加工技术快速发展，产生了一批功能复杂、结构紧凑的微纳流体器件，广泛的应用于化学、生物、生命科学等领域，其中最为典型的代表是微流控芯片。微流控芯片的结构特征是微纳米通道网络，它们将芯片上功能不同的各个部分连接起来，在进行基因测序、分离与检测时，DNA和蛋白质等高分子化合物的运动均发生在这些通道内。由于通道的受限作用及外部流场的存在，高分子链的运动是一个非常复杂的动力学过程，受到众多因素的影响，如分子链的柔顺性、外部驱动力的大小、受限程度的强弱及壁面性质等等，高分子链可以呈现出的构象将受到限制，所以表现出完全不同于本体的运动行为。但传统的实验和理论方法在研究高分子链微观运动过程方面具有一定的难度，而数值模拟方法研究纳米通道内高分子链的性质，可预测DNA、蛋白质等生物大分子在纳米通道内流动或静止生物溶液中的动态特性及构象，从而为优化微流控芯片内部的控制和传输，设计出更紧凑、更高效的微纳流体器件提供理论依据。
　　本文运用分子动力学模拟方法研究纳米通道内高分子链的传输特性，首先研究了非受限环境内高分子链稀溶液的构象参数和动态特性。再采用平衡分子动力学方法研究了两平行平板构成的纳米通道内的高分子链稀溶液，获得了高分子链的构象及运动特性。在前面工作的基础上，本文引进两种不同的剪切流场：泊肃叶流和库埃特流，采用非平衡分子动力学方法，系统的研究在壁面与流场两种作用相互耦合时高分子链的运动特性。本文通过分子动力学研究取得的主要成果如下：
　　1)当高分子链处于非受限环境中时，随着链长的增加，它的回转半径呈指数增加，其构象变得越卷曲，随机运动能力逐渐减弱；溶液密度的增大不仅限制了高分子链的随机运动能力、增强了团聚现象，而且导致了松弛时间的增加。
　　2）无论长链还是短链，随着通道高度和接触角的增大，高分子链的构象实现了从二维构象向三维构象的转变；壁面的存在阻碍了短链的随机运动能力，而对于长链，纳米通道既有阻碍高分子链运动的作用同时也具有解缠结的作用；通道高度一定时，随着链长的增大，高分子更易呈现伸展状态，且主要在通道中心区域运动。
　　3）高分子链处于泊肃叶流场内时，随着外力的增加，它的构象实现了从团聚状向伸展状的转变，通道中心的密度值随着外力的增加而增大，密度分布曲线由单峰分布变为两对称尖峰分布；无论外力如何改变，质心的位移随时间均呈直线变化；当通道高度和施加的外力一定时，高分子链在 x方向的移动速率及随机运动能力随着链长的增大逐渐增强，所以当纳米通道内包含不同链长的高分子链时，长链最先被分离出来。
　　4）当纳米通道内存在库埃特流场时，随着剪切速率的增大，高分子链逐渐远离通道壁面，这说明剪切流可以促进高分子链向通道中心区域迁移，同时高分子链可以实现团聚状向伸展状的转变，且其随机运动能力逐渐增大。在通道高度和剪切速率一定时，长链逐渐远离通道壁面且呈拉伸状，而短链的质心分布及构象与静止溶液中的情况基本一致；高分子链的松弛时间随着链长的增加而显著变长。

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1 绪 论

1.1 纳米通道内高分子链运动特性的研究背景及意义

1.2 分子动力学方法模拟高分子链运动特性的研究现状

1.3 本文研究目的和主要研究内容

2 分子动力学方法的理论基础

2.1 分子动力学模拟的基本原理

2.2 分子动力学模拟方法的计算流程

2.3 本章小结

3 非受限环境中高分子链的构象及动态特性

3.1 NVT系综的验证

3.2 模拟算法及细节

3.3 模拟结果及分析

3.4 本章小结

4 无外加流场时纳米通道内高分子链的构象及动力学特性

4.1 模拟方法及细节

4.2 模拟结果及分析

4.3 本章小结

5 纳米通道内泊肃叶流条件下高分子链的运动特性

5.1 泊肃叶流模型验证

5.2 模拟算法及细节

5.3 模拟结果及分析

5.4 本章小结

6 纳米通道内库埃特流条件下高分子链的运动特性

6.1 简单流体的库埃特流程序验证

6.2 模拟算法及细节

6.3 模拟结果及分析

6.4 本章小结

7 结 论

7.1 本文主要结论

7.2 后续工作展望

致谢

参考文献

附录

A. 攻读硕士学位期间发表及撰写的论文

B.攻读硕士期间参研的科研项目

C.攻读硕士期间获奖目录