石煤提制活性炭及五氧化二钒/活性炭复合光催化剂的性能研究

摘要

石煤是我国独有的一种含钒矿石，石煤提钒是我国石煤资源的主要利用途径之一，但存在废渣堆积等环境问题。因此，对含钒石煤进行资源综合利用，不但能克服其带来的环境问题，而且可减少资源浪费，具有较高的实用意义。
　　本文采用KOH活化法制备石煤基中孔活性炭，实验过程中主要考察HF-H2SO4混酸预处理条件及KOH活化条件对制备活性炭的影响，并对所得的样品进行XRD、FT-IR、BET、SEM、EDS等测试分析。结果表明，HF-H2SO4混酸预处理最佳条件：HF浓度为15％，H2SO4浓度为15%，酸浸温度为85℃，酸浸时间为2h。所得脱灰石煤的炭含量为74.76%，硅等杂质含量明显降低。KOH活化最佳条件：碱炭比为4，活化温度为800℃，活化时间为1h。稀盐酸酸洗、热水煮沸等方法能有效除去活性炭粗品中的杂质。该条件下制得的活性炭比表面积为1524.82m2/g，中孔率为98.3%，总孔容为0.74cm3/g，平均孔径为2.4nm，亚甲基蓝吸附值为792.93mg/g，炭含量高，是一种高比表面积石煤基中孔活性炭。
　　采用溶剂萃取法提取石煤中的钒，在HF-H2SO4预处理过程中，钒被有效浸出，采用 P204作为萃取剂，TBP作为协萃剂，磺化煤油为有机溶剂，并对所制得的样品进行XRD、FT-IR、XRF等测试分析。其结果表明，在水相pH为2.5左右，有机相配比为25%P204+5%TBP+70%磺化煤油的条件下，经氨水沉钒后，所制备的V2O5纯度较高，钒的含量由0.86%提高到了81.42%，石煤中SiO2的含量由63.22%降低到了0.08%。
　　以制备的石煤基中孔活性炭为催化剂载体，采用浸渍-焙烧法一步制备V2O5/AC复合光催化剂，通过一系列表征手段对V2O5/AC的表面形貌、光催化性能及回收效果等方面进行考察。其结果表明，70%V2O5/AC（添加5%尿素）光催化剂的比表面积高达702.20m2/g，其表面V2O5颗粒比纯V2O5、70%V2O5/AC-U（无尿素）的小。在模拟太阳光照射下，通过降解罗丹明B（RhB）研究催化剂的光催化性能及回收效率。RhB初始浓度为10mg/L，光照5h，70%V2O5/AC-U光催化剂对RhB的降解率为89.4%，同等条件下，光照3h，70%V2O5/AC光催化剂对RhB的降解率为90.2%。70%V2O5/AC催化剂重复使用5次后，回收率为80.1%，光降解率为60.2%，仍具有较高的光催化性能，此反应属于一级动力学反应。

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1 绪 论

1.1 本研究的目的和意义

1.2 功能性活性炭的应用现状

1.2.1 活性炭的吸附理论研究

1.2.2 功能性活性炭的应用领域

1.3 五氧化二钒的研究现状

1.3.1 钒资源的应用领域

1.3.2 V2O5降解有机物的光催化反应机理

1.4 石煤资源的利用现状概述

1.4.1 石煤制备活性炭的方法概况

1.4.2 石煤提钒的工艺概况

1.4.3 石煤利用的其他工艺概况

1.5 论文的主要研究内容及技术路线

2 石煤提制活性炭及五氧化二钒的性能研究

2.1 实验内容

2.1.1 试剂与仪器

2.1.2 活性炭的制备方法

2.1.3 V2O5的制备方法

2.1.3 亚甲基蓝标准曲线的测定

2.2 结果与讨论

2.2.1 石煤中各元素的成分分析

2.2.3 预处理对原料脱灰的影响

2.2.4 碱炭比对活性炭制备的影响

2.2.5 活化温度对活性炭制备的影响

2.2.6 活化时间对活性炭制备的影响

2.2.7 后期处理对活性炭制备的影响

2.2.8 石煤基中孔活性炭的表征

2.2.9 V2O5的表征

2.3 本章小结

3 V2O5/AC复合光催化剂的制备及其光催化活性研究

3.1 实验内容

3.1.1 试剂与仪器

3.1.2 V2O5/AC复合光催化剂的制备方法

3.1.3 催化剂活性测试实验

3.2 结果与讨论

3.2.1 质量比对光催化效果的影响

3.2.2 初始浓度对光催化效果的影响

3.2.3 催化剂用量对光催化效果的影响

3.2.4 尿素含量对光催化效果的影响

3.2.5 V2O5/AC复合光催化剂的回收利用

3.2.6 V2O5/AC复合光催化剂的表征

3.2.7 V2O5/AC降解罗丹明B体系的动力学特征分析

3.3 本章小结

4 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致谢

参考文献

附录 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录