Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收耦合厌氧氨氧化去除烟气中NO的工艺开发

摘要

烟气中的氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物，现有的选择性催化还原和选择性非催化还原NOx去除工艺存在着运行成本高和二次污染问题，需要探寻高效、清洁、低成本的NOx治理新技术。NOx主要成分为一氧化氮（NO），其在水中的溶解度非常低，影响了生物法去除NO的效率。Fe(II)EDTA能够与NO在水中形成络合物，增加了NO的溶解度，为生物法高效去除NO提供可能。厌氧氨氧化(ANAMMOX)是废水生物脱氮的新技术，NO作为中间产物能够和NH4+-N一起被厌氧氨氧化菌（AnAOB）转化为无害的N2，不产生N2O二次污染物。基于Fe（II） EDTA作为络合剂吸收耦合厌氧氨氧化还原NO生成N2的基本原理，本文开发了一种新的NO去除工艺：Fe（II）EDTA络合吸收耦合ANAMMOX去除NO；进行了单元处理短期试验和工艺长期试验的研究，为新工艺运行提供了重要的基础数据。研究成果具有重要科学意义和潜在应用价值。
　　①分别以亚硝酸盐(NO2--N)+氨氮(NH4+-N)和NO+NH4+-N为基质，进行厌氧氨氧化和部厌氧氨氧化的批实验，得到了厌氧氨氧化的相关动力学参数。厌氧氨氧化菌的最大比生长速率为：0.0697±0.0083 d-1，氨还原NO过程厌氧氨氧化菌的最大比生长速率为：0.0592±0.0112 d-1，厌氧氨氧化菌对NO的半饱和常数为：1.123±0.231 mM。厌氧氨氧化菌对亚NO2-的半饱和常数为：0.0443±0.123mg-N/L，厌氧氨氧化菌对NH4+的半饱和常数为：0.0721±0.0182 mg-N/L。模拟结果显示，低于0.1mMFe(II)EDTA-NO不能维持厌氧氨氧化菌的增殖，长期运行会导致污泥衰减。
　　② Fe（II）EDTA络合NO批实验显示，Fe（II）EDTA络合吸收NO的最佳pH值为7.0-8.0间时，在温度为20-40℃范围内，络合效果随温度上升而下降。
　　③设计了Fe（II）EDTA络合-厌氧氨氧化还原NO工艺：将化Fe（II）EDTA络合吸收NO生成Fe(II)EDTA-NO络合物的NO洗涤过程与还原Fe(II)EDTA-NO生成氮气的氨还原NO过程分离，以有效避免氨吹脱；通过厌氧氨氧化反应器培养增殖厌氧氨氧化污泥，定期向氨还原NO反应器补充厌氧氨氧化菌，同时去除后者中的剩余氨氮。
　　④长期试验结果表明，Fe（II）EDTA络合吸收-厌氧氨氧化还原去除NO工艺能够长期稳定运行，NO去除效率达到80％以上，NO日去除负荷为0.514mM/d；在低氨氮与亚硝酸盐浓度情况下，厌氧氨氧化反应器对于氨氮和亚硝酸盐具有较好的去除效率；含有0.1mM Fe(II)EDTA对于厌氧氨氧化并未产生明显的抑制作用；Fe2+在氨还原NO反应器和厌氧氨氧化反应器中均有不同程度的氧化，导致络合剂吸收NO的能力下降。
　　⑤设计了以铁屑和铁纤维为填料的Fe（II）EDTA络合剂再生滤池。实验结果表明，水力停留时间为10min时，Fe3+的还原效率能够达到92%，再生的络合剂对于NO具有较好的络合效果。

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目录

1 绪 论

1.1研究背景

1.2研究目的和意义

1.3 国内外研究现状

1.4主要研究内容

2 材料与方法

2.1 Anammox颗粒污泥的富集培养

2.2化学分析及测试方法

3 化学络合结合厌氧氨氧化去除NO系统运行条件探索

3.1厌氧氨氧化菌生长动力学模型

3.2 FE（II）EDTA对NO的吸收条件

3.3 本章小结

4 串联式化学络合-厌氧氨氧化去除NO反应系统设计及运行

4.1反应系统构造及运行条件选择

4.2检测及分析

4.3反应器运行状况

4.4本章小结

5 Fe（III）还原及络合剂的再生利用

5.1实验目的

5.2材料与方法

5.3结果与讨论

5.4本章小结

6 结论与展望

6.1研究总结

6.2 研究展望

致谢

参考文献

附录

A．作者攻读硕士学位期间发表的论文

B．作者攻读硕士学位期间参研课题