新型KDP晶体生长方式流动与传质特性数值模拟及实验研究

摘要

磷酸二氢钾（KDP）晶体具有非常优良的非线性光学特性，是目前唯一可用于惯性约束核聚变的激光点火材料，快速地生长出高质量的KDP晶体具有重要的实际价值。该晶体生长是在水溶液中进行，溶液的流动对晶体的生长具有重要影响。对流一方面能显著地促进生长所需的物质输运，提高晶体的生长速度；另一方面对流可能会引起晶体表面形貌失稳，导致包裹物缺陷的产生，降低晶体生长质量。
　　晶体表面形貌失稳是包裹物形成的重要原因，晶面形貌稳定与否取决于晶/液界面上的对流传质特征。晶体附近溶液流动和晶面浓度（或过饱和度）分布是相界面对流传质情况的直接反映。但是，由于复杂的几何结构以及晶体的高速运动，实时获得生长过程中的溶液流动和过饱和度分布情况，目前的实验手段几乎不能实现。因此，数值模拟是研究溶液法晶体生长流动与传质的一种必要手段。
　　基于以上背景，本文从工程热物理学科角度出发，利用数值模拟手段分析和讨论了特定运动方式下KDP晶体生长晶/液相界面的对流传质特征。针对传统转晶法存在的不足，设计和提出了两种新型的晶体运动方式，以求在利用对流提高晶体生长速度的同时，提高晶体的生长质量。采用数值模拟和实验研究相结合的方式，证明了所提出的新型晶体生长方式更有利于晶面形貌保持稳定和提高晶体生长质量。具体的研究内容如下：
　　（1）实时模拟了转晶法KDP晶体生长过程中，晶面过饱和度分布和变化情况。结果表明：随着晶体的加、减速转动，晶面过饱和度大小和分布规律随之变化，单位周期内晶面过饱和度有较大波动。转晶法中，晶面过饱和度分布较不均匀；随着晶体尺寸的增长，晶面过饱和度场不稳定，单位周期内晶面过饱和度波动加剧；此种过饱和度分布和变化特征不利于晶面形貌保持稳定，易导致生长缺陷的产生。
　　（2）在分析总结导致晶体质量下降的水动力学原因基础上，根据对流对晶面形貌稳定性影响机理，提出了晶体作三维运动的溶液晶体生长方法。模拟了该方法KDP晶体生长过程中，晶面附近的流动和物质输运情况。同时，开展了三维运动法和转晶法KDP晶体生长对比实验。模拟结果表明，运动速度的增加在提高晶面过饱和度大小的同时，提高了其分布均匀性，同时有助于晶体生长速度和生长质量；运动距离对晶面过饱和度场影响较小；体过饱和度的提高能显著提高晶面过饱和度大小，但会损坏其分布均匀性。三维运动法中，晶面附近大部分区域溶液流动方向能周期性交替反转；自然对流作用仅在较低运动速度时较为显著；物质输运和表面反应都对晶体的生长有限制作用。与转晶法相比，三维运动法晶面过饱和度分布更为均匀，晶面形貌更为稳定。实验结果确认，三维运动法生长出的晶体质量优于转晶法。
　　（3）在证明了三维运动法优势前提下，结合KDP晶体应用实际，即：需要尺寸达20cm-50cm的晶体，对工业级尺寸的KDP生长过程进行了三维、时相关、湍流模拟，以验证三维运动法是否适用于KDP晶体的实际生产。比较讨论了工业级KDP晶体生长时，溶液流动和晶面过饱和度分布特征；分析了湍流对生长界面传质特性的影响；考察了晶面过饱和度场随晶体长大过程的变化。对比了大、小尺寸晶体生长时，相关考察参数的差异。结果表明：虽然晶体尺寸大幅增加，但工业级KDP晶体生长过程中，晶面附近总体的流动特征与小尺寸晶体生长时类似。此时，仅尾流锥面中心附近的流动特征发生了变化，使得锥面中心的过饱和度明显降低。湍流极大地促进了晶/液界面上的物质输运，Damkohler数显著提高。晶体尺寸的增加会扩大晶面边缘和中心的过饱和度差异，但能降低晶面过饱和度梯度。与小尺寸晶体生长相比，工业级KDP晶体生长时，相关的考察参数更为优异。这些分析结果表明，三维运动法在KDP晶体工业生长中优势将更为突出。
　　(4)针对三维运动法中晶体固定在擎晶杆上可能会导致应力集中的问题，提出了带顶板或托盘的二维运动生长方法。针对该方法生长工业级KDP晶体过程，进行了数值模拟。在模拟结果指导下，开展了KDP晶体生长实验。模拟结果表明：运动速度对晶面过饱和度场影响最为显著，运动速度的增加同时有助于晶体生长速度和生长质量的提高。延长运动距离对晶面平均过饱和度和均方差影响较小，但会提高晶面的过饱和度梯度。随着晶体的长大，晶面过饱和度梯度显著下降。采用摆放方式（b），能进一步改进晶/液界面的对流传质特性，提高晶面形貌稳定性。相比于转晶法，二维运动法单位周期内晶面过饱和度波动较小；锥顶附近自然对流作用较弱；晶面附近溶液流动能够交替反向；这些特征更有助于晶面形貌保持稳定，提高晶体生长质量。晶体生长实验表明：随着运动速度的增加，晶体的生长速度和生长质量都有提高；晶体摆放由方式（a）改变为方式（b）后，生长质量有进一步提高；相同生长条件下，二维运动法生长出的晶体，质量上优于转晶法生长出的晶体。

目录

主要符号表

1 绪 论

1.1引言

1.2 KDP晶体简介

1.3对流对晶体生长的影响机理

1.4 数值模拟在晶体生长研究和优化中的应用

1.5课题的提出和研究内容

2 转晶法KDP晶体生长晶面溶质浓度场模拟

2.1引言

2.2溶液法晶体生长流动与物质输运数值模拟可行性验证

2.3物理模型

2.4 数学模型

2.5网格划分和数值方法

2.6结果及讨论

2.7 小结

3 三维运动法的提出和验证

3.1 引言

3.2 物理和数学模型

3.3数值方法

3.4 模拟结果及讨论

3.5三维运动法与转晶法KDP晶体生长对比实验

3.6小结

4 三维运动法工业级KDP晶体生长流动与物质输运数值模拟

4.1 引言

4.2 物理和数学模型

4.3 数值方法

4.4结果及讨论

4.5 小结

5 二维运动法KDP晶体生长流动与物质输运数值模拟及晶体生长实验

5.1引言

5.2物理和数学模型

5.3数值方法

5.4模拟结果及讨论

5.5 二维运动法KDP晶体生长实验

5.6小结

6 结论与展望

6.1主要结论

6.2论文创新点

6.3后续研究工作展望

致谢

参考文献

附录

A. 攻读博士学位期间发表的学术论文

B. 攻读博士学位期间的发明专利

C. 攻读博士学位期间参加的科研项目

D. 攻读博士学位期间获奖情况