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水-旱轮作条件下紫色土汞的释放特征

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第1章文献综述

第2章引言

第3章研究方法

第4章紫色土农田水-旱轮作期间汞交换通量

第5章影响紫色土农田汞通量的因素

第6章结论与建议

参考文献

致 谢

发表论文及参加课题情况

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摘要

自20世纪50年代日本发生水俣病(MinamataDisease)事件以来,汞作为一种全球性的污染物受到关注。环境汞污染问题一直是环境科学领域的研究热点之一。虽然对环境汞的污染源、污染水平、迁移转化、危害有了较为全面的认识,但污染源与汇之间的定量关系研究还很匮乏,特别是汞的自然源排放的区域或全球预算亟待加强,因而研究环境界面间汞交换通量对评估汞对环境的影响具有重要意义。国内外对不同界面间(土壤-大气、水-大气、水体-沉积物及生物体等界面)总汞交换通量及影响因素进行了详细的研究,但从时间尺度与区域规模上看,还极其有限。据此,本研究应用动力通量箱(DFC)技术,对西南大学(重庆北碚)国家紫色土基地水-旱轮作农田的13个试验小区监测一年,研究不同施肥状况、不同季节、轮作的不同时期及其作物(油菜、小麦/水稻)条件下环境界面(水/土-气)汞的释放通量,考察各环境因子以及土壤性质对汞释放通量的影响,并在此基础上对重庆市水-旱轮作农田汞的自然源释放进行初步量化。 结果表明:不同小区、同一小区的不同界面的汞挥发通量存在较大差异。稻田水-气界面的汞挥发通量小于旱地土-气界面,总平均值各为65.09±77.3ngm-2h-1和129.2±139.9ngm-2h-1,轮作期间13个小区中,旱地(包括冷暖两季油麦田和暖季空地)0#土壤汞通量最大(236.1±227.3ngm-2h-1),1#次之(184±166.5ngm-2h-1),12#最低(87.1±127.8ngm-2h-1);稻田水气界面汞交换通量以1#最高(135.3±135.8ngm-2h-1),0#次之(121.4±227.3ngm-2h-1),9#最低(34.6±40.3ngm-2h-1)。最大与最小通量值相差1~3倍。 紫色土农田土/水-气界面间的汞通量表现出明显的日变化、期间变化和季节性变化。无论是旱地还是稻田,白天汞通量都呈现早晚低,午间高的趋势,通量最大值出现在2005/11/12午后13:00~15:00,13个小区平均值高达374.8ngm-2h-1,沉降多出现在傍晚和早晨。各个轮作期间农田界面汞通量差异很大,其大小顺序为,暖季(2005/09-2005/10)空地>暖季(2005/11-2006/02)油麦田>冷季(2005/11-2006/02)油麦田>暖季(2005/05-2005/08)稻田,其释汞量分别为:167.6±144.6ngm-2h-1、112±105.9ngm-2h-1、100.3±134.5ngm-2h-1、65.09±77.3ngm-2h-1。旱地土壤释汞量大于稻田水体向大气的释汞量。就旱地而言,休闲空地汞通量(167.6±144.6ngm-2h-1)高于油/麦田(102.8±122.2ngm-2h-1)的汞通量。总的说来,农田监测的全年土-气界面汞通量,仍然是暖季(143.5±131.8ngm-2h-1)大于冷季(100.3±134.5ngm-2h-1)。 农田水/土-气界面间的汞挥发通量受太阳辐射量、相对湿度、基质汞含量、pH、温度、土壤湿度、土壤有机质、水中溶解氧等环境因子的影响。其中太阳辐射是最主要的影响因子,与水/土-气界面汞挥发通量呈极显著的正相关,(水-气:r=0.616,n=156,p<0.01;土-气:r=0.691,n=385,p<0.01)。相对湿度是一个间接的影响因子,与土壤汞通量呈极显著负相关关系(r=-0.748,p<0.01,n=88),与水面汞通量不相关。土壤湿度与汞通量相关性不明显。水/土(水田以0#、旱地以4#、12#为例)汞挥发通量与水/土温度之间呈指数相关(水-气:R2=0.3047,n=21,p<0.01;土-气:R2=0.7044,n=40,P<0.01),两者之间的关系可以用Arrhenius方程进行描述,由方程计算的农田土壤产生气态单质汞的化学反应活化能为20.2kcalmol-1(19.5~33.4℃),水体为27.7kcalmol-1(4.5~34.3℃),说明汞在水/土表面释放不是单质汞的直接蒸发。基质总汞含量与汞释放量呈正相关(水-气,r=0.463,n=22,p<0.05;土-气,r=0.322,n=38,p<0.05)。土壤有机质含量与汞通量之间存在极显著负相关关系(r=-0.688,n=38,p<0.01)。7#小区水体溶解氧与汞通量之间呈显著的负相关(r=-0.812,n=6,p<0.05)。 基于通量箱在紫色土农田实地测得的数据,并结合重庆市的气候特点,对该地区水旱轮作农田汞释放量进行初步估算,重庆市每年从水旱轮作农田释放到大气中的总汞量为450.1kga-1或释放强度为99.3gkm-2a-1。

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