利用河蚬研究沉积物中有机氯农药和多环芳烃在生物体内的累积效应

摘要

天津西南部地区工业发达，河道直接或间接接受工业污水，北京、天津两大城市大部分工业污水、生活污水排入该区专用排污河流，其中大沽排污河、北塘排污河和北京捧污河接纳大量城区生活和工业污水。天津市大部分排污河流污染严重，导致天津河流水质和水体沉积物也受到不同程度的污染。有机氯农药和多环芳烃的疏水亲脂特性使其在水体中的含量较低，大部分经物理化学作用进入水体沉积物或富集于生物体中，而生物体死亡后也进入了沉积环境，因此水体沉积物是毒害性有机污染物的最终归宿之一。毒害性有机污染物一方面通过沉积物的再悬浮作用而重新进入水体，另一方面通过水生生物体的富集，经由食物链传递而危害人类健康。沉积物的安全性以及对生态系统和人类健康的影响已越来越被公众所关注。 水底生物摄取沉积物结合态污染物是其体内生物累积的主要过程，特别是对于低营养级生物而言，其中底栖无脊椎动物(通过摄取细小颗粒物)对于沉积物结合形态污染物进入水生生物食物链起到了关键性作用。底栖动物间接或直接受到水底沉积物中污染物质的毒害，并能通过各种途径将有毒物质传递到食物链的上一级，进而影响陆地生物，甚至人类的健康。沉积物污染效应研究是水环境研究中不可或缺的一部分。 本论文以采自清洁水体的河蚬(Corbicula fluminea)为试验生物，选取天津地区永定新河、大沽排污河和北塘排污河中9个具有代表性的位点的沉积物为研究对象，利用生物累积试验测试了河蚬对天津排污河道沉积物中有机氯农药和多环芳烃的生物累积。研究结果如下： (1)天津排污河道沉积物中有机氯农药和多环芳烃的含量：沉积物样品中主要检测到HCH类和DDT类有机氯农药，沉积物中HCHs、DDTs和有机氯农药总量的测定结果分别为1.2～57.8ng/g、9.3～27.9ng/g和17.1～83.6ng/g，平均值分别为29.7、17.2ng/g和946.8ng/g(干重)。a-HCH、β－HCH、γ-HCH和d-HCH均有检出。DDTs的主要检出物为p，p'－DDE，p，p'-DDT，p，P'-DDD。据分析采样点中有机氯农药没有新的污染源输入，检测到的农药多为农药残留。与国内其他水体的表层沉积物中有机氯农药含量相比，天津捧污河道沉积物中HCHs和DDTs污染物含量较高。16种优控多环芳烃，在排污河道表层沉积物中均有检出，总浓度范围在1523.4-42480.7 ng/g之间，平均值为17726.3 ng*g。4环芳烃所占的比例最大，其占到多环芳烃总含量的37.7％，其次是3环芳烃，占总含量的28.3％，2环以及5、6环芳烃所占比例较小。沉积物中有机氯农药和多环芳烃的含量均与沉积物总有机碳(TOC)、碳黑(1312)含量呈显著正相关关系。 (2)河蚬对沉积物中有机氯农药和多环芳烃的生物累积量：经过28d的暴露后测定河蚬体内有机氯农药、HCHs和DDTs的总含量分别达到达到38.9-163.2 ng/g干重、2.6-85.．9 ng/g干重和36.4-83.5 ng/g干重，平均值分别为118.1 ng/g干重、59.3 ng/g干重和58.8 ng/g干重,暴露后河蚬体内HCHs和DDTs的含量均处于较高水平。河蚍累积的多环芳烃总量达到1169.1-2145.2ng/g干重，平均值为1725.8 ng/g干重。河蚬体内累积的多环芳烃主要是3环和4环芳烃，河蚬对荧蒽和芘的生物累积量相对最高，分别占河蚬体内多环芳烃总含量的16.1％±2.4％和16.5％±2.2％。 (3)河蚬不同组织对有机氯农药和多环芳烃的累积情况：河蚬对总有机氯农药的累积量最大出现在内脏团中，其次为肌肉，再次为鳃，其累积量分别为117.8±29.8、1153±36.4和82.04±28.7。河蚬对HCH的累积量最大出现在肌肉中，其次是鳃，最后为内脏团。在鳃、肌肉和内脏团中，河蚬对DDTs的累积量分别为31.3±9.1ng/g干重、58.5±14.4ng/g干重和78.1±14.2ng/g干重，其中在内脏团中的累积量最大。河蚬组织鳃、肌肉以及内脏团中累积的PAHs的总量分别为299.78、396.69、545.64ng/g干重，其趋势为内脏＞肌肉＞鳃。鳃(图4.12)中累积的多环芳烃以2环和3环为主，分别占到总含量的32.3％和39.6％。肌肉和内脏团中的PASHs均以4环为主，分别占总含量的43.6％和54.93％，其次为3环，分别占到总含量的32.9％和20.0％。 (4)河蚬对有机氯农药和多环芳烃的生物富集动力学：在代表性位点大张庄、靖江桥、污水河管理所和永定新河闸四个位点进行富集动力学实验，分别在暴露1d、3d、7d、14d、21d、28d时取出河蚬进行化学分析，发现暴露28d时河蚬体内有机污染物含量趋向于暂时的平衡，且有机污染物在河蚬体内的累积量与暴露时间呈正相关关系. (5)河蚬对有机氯农药和多环芳烃的生物-沉积物富集因子(BSAF)：河蚬对OCPs的BSAF值为1.79±0.22，对DDTs的BSAF值为2.46±0.27，对HCHs的BSAF值为1.43±0.29.有机氯农药的BSAF与LogKow之间存在显著的正相关性(r=0.878，p=0.009)。河蚬对总PAHs的BSAF范围为0.066±0.017，低分子量PAHs的BSAF范围为0.085±0.018，高分子量PAHs的BSAF范围为0.046±0.018，河蚬对多环芳烃的生物．沉积物生物富集因子(BSAF)的范围为0.021-0.147。多环芳烃的BSAF值与沉积物中有总机碳含量、碳黑含量之间均存在显著负相关性。 (6)影响有机污染物生物累积和生物有效性的因素分析：沉积物有机碳含量、碳黑含量、沉积物颗粒粒径大小均影响沉积物中污染物的生物有效性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章文献综述

1.1水环境有毒有机物污染及研究现状

1.1.1典型有毒有机污染物简介

1.1.2水体有毒有机污染物的污染状况

1.2水生生物对污染物的吸收累积

1.2.1水生生物对化学物质的吸收、累积和放大

1.2.2影响水生生物生物累积的因素

1.3水生生物在沉积物污染生态学和沉积物毒性评价中的应用

1.4沉积物生物毒性/累积试验的受试生物的选择依据

1.5河蚬作为沉积物生物累积试验的受试生物的优势

1.6国内关于河蚬生物累积和生物监测的研究概况

1.6.1河蚬的群落监测研究

1.6.2河蚬的个体监测研究

1.6.3河蚬的生物累积和毒性测试

第2章绪论

2.1研究目的及意义

2.2研究内容

2.2.1研究目标

2.2.2研究内容

2.3技术路线

第3章试验材料与方法

3.1研究区域概况

3.2沉积物样品采集

3.3生物累积试验方法

3.3.1试验生物的选择依据

3.3.2试验生物的采集和驯养

3.3.3利用河蚬进行沉积物生物累积的试验方法

3.3.4质量保证

3.4沉积物样品和生物样品前处理

3.4.1前处理所需仪器

3.4.2前处理所需试剂

3.4.3前处理方法

3.4.4色谱分析条件

3.5质量控制

3.5.1有机氯农药质量控制

3.5.2多环芳烃质量控制

3.6数据分析

第4章研究结果与分析

4.1天津排污河流沉积物中有机污染物的含量与组成

4.1.1沉积物中有机氯农药的含量与组成及来源分析

4.1.2沉积物中多环芳烃的含量组成及来源

4.2有机污染物在河蚬体内的生物累积量

4.2.1河蚬对有机氯农药的生物累积量

4.2.2河蚬对多环芳烃的生物累积量

4.3有机污染物在河蚬体内不同组织的分布状况

4.3.1有机氯农药在河蚬不同组织内的分布

4.3.2多环芳烃在河蚬不同组织内的分布

4.4有机污染物在河蚬体内的富集动力学

4.4.1河蚬对有机氯农药的富集动力学

4.4.2河蚬对多环芳烃的富集动力学

4.5河蚬对有机污染物的生物-沉积物富集因子(BSAF)

4.5.1河蚬对有机氯农药的生物-沉积物富集因子

4.5.2河蚬对多环芳烃的生物-沉积物富集因子

第5章结论与讨论

5.1研究结论

5.2影响沉积物中有机污染物生物累积和生物有效性的因素分析

5.2.1有机碳含量和碳黑含量对生物累积和生物有效性的影响

5.2.2沉积物粒度(grain-size)对生物累积和生物有效性的影响

5.2.3生物因素对生物累积和生物有效性的影响

5.2.4摄食与生物累积

第6章关于进一步开展沉积物污染效应研究的建议

参考文献

致谢

在校期间发表的论文