重庆主城区大气汞时空分布特征及人为排放研究

摘要

汞是一种高毒非必需元素，常温下以液态形式存在，具有较高的蒸气压，因而易于挥发进入大气。汞在大气中主要以气态单质汞(Hgo)形态存在，占大气总汞的90％以上，在大气中的驻留时间最长可达1a，因而能够通过大气循环进行远距离迁移，从而造成全球环境的汞污染。大气汞可以通过干湿沉降返同地表，并能在水陆生态系统中甲基化和生物富集，进而对人体健康产生危害。因此，研究大气汞状况，对了解区域汞污染现状，探索汞的生物地球化学循环规律，探寻汞污染防控措施均具有重要意义。 目前，欧美地区对大气汞的研究相对比较系统，而国内仅开展过零星的研究，且大多局限于某一个或几个采样点进行的短期监测工作，缺乏大范围、长时间地系统地研究。重庆市作为我国西南地区的工业重镇，对能源具有极大的需求，其中70％以上来源于煤炭，而化石燃料的燃烧是大气汞人为源的主要贡献者。为了弄清目前重庆地区大气汞的浓度现状、时空分布特征、影响因素及人为排放状况，本文以重庆主城区为研究范围，利用Lymex(R)RA-915+多功能汞分析仪对其大气气态单质汞(因其所占比重大，可代表大气总汞，下文简称为大气汞)浓度进行了深入系统地研究。结果如下： 重庆主城区大气汞浓度范围为4.65-7.89 ng m-3，均值为6.45±0.21 ng m-3，几乎是全球大气汞浓度背景值的4倍(1.5-2 ng m-3)，表明重庆地区已经受到一定程度的大气汞污染。最新研究成果得出，全球城市环境火气汞浓度范围为1.8-9.8 ng m-3，除墨西哥外，亚洲城市的大气汞浓度明显高于北美地区。 重庆主城区大气汞空间分布具有一定的区域性特征。交通区，工业区和商业区大气汞浓度分别为7.07，7.05和6.71 ng m-3，差异性不显著，但是显著地高于文教区(5.97 ng m-3)和自然保护区(4.65 ng m-3)。可以看出，重庆地区移动源(汽车尾气排放)和工业源(燃料燃烧)仍然是大气汞人为源的主要贡献者。同时，商业区大气汞浓度与交通区，工业区相当，表明商业区也存在着一定的大气汞污染问题。相比，文教区和自然保护区大气汞浓度较低。重庆主城区大气汞浓度具有明显的月变化和日变化特征。2006年8月至11月大气汞浓度逐渐升高，11月达到峰值(8.24ng m-3)，而后下降并趋于相对稳定。其中，8月份大气汞浓度仅为5.36 ng m-3，明显低于夏季其它月份，估计与7，8月的人气温度垂直分布有关。大气汞浓度的日变化特征受到地区空气污染状况的影响。在缙云山自然保护区，大气汞浓度白天高于夜间，在西南大学和火力发电厂昼夜变化特征与其刚好相反。三个采样点2006年9月与2007年1月两次监测期间的日变化趋势一致，且大气汞浓度9月均低于1月，日变化幅度9月都高于1月。 利用缙云山，西南大学和火力发电厂的日变化监测数据进行相关分析。可以发现，大气汞浓度与气温、相对湿度和光照强度显著相关，且这种相关性具有明显的地域性差异。在缙云山，大气汞浓度与气温显著正相关，与光照也是显著正相关：在西南大学和火力发电厂，大气汞浓度与温度和光照均成显著负相关。此外，在三个采样点，大气汞浓度与相对湿度都成显著正相关，但大气汞浓度和气压之间没有形成一致的显著相关性。研究还发现，湿沉降过程对大气汞去除作用明显，降雨期间大气汞浓度日均值从6.64降至4.34 ng m-3，日变化幅度也不明显。 人为活动对重庆主城区大气汞浓度具有重要的影响。不同的人为活动构成了具有不同区域特征的功能区分布。工业区建有火力发电厂，钢铁厂等重工业企业，其均是燃煤大户；交通区机动车流量大，堵车问题尚未完全解决，尾气排放污染严重；商业区人群密集,空气流动性差，以上种种人为排汞活动导致区域大气汞浓度较高。而人为排汞少的文教区和几乎无人为干扰的自然保护区，大气汞浓度较低。 利用排放因子法和灰色预测法对重庆大气汞的人为排放进行了研究。结果表明，重庆市2005年人为源释放汞量为9.47 t。其中，燃煤，水泥制造和垃圾焚烧所占比重最大，分别占到64.5％，22.2％和7.7％。重庆直辖以来大气汞人为源释放量逐年增加，从1997年到2005年人为排汞从4.65t增加到9.47t。如果不采取积极有效的措施，2010年人为释放汞量将高达13.79 t。为了更好地对重庆人为汞排放进行有效控制，建议深入开展以下工作：改造现有燃煤的烟气控制设备，提高其脱汞效率；科学管理生活垃圾，采用先进焚烧技术，提高焚烧效率：进一步完善和改进道路交通及车辆内燃机燃烧技术等。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章文献综述

1.1汞的理化性质及危害

1.1.1汞的理化性质

1.1.2汞的危害

1.2大气汞的来源、形态及迁移转化

1.2.1大气汞的来源

1.2.2大气汞的形态分布

1.2.3大气汞的迁移转化

1.3大气汞的研究方法

1.3.1颗粒态汞

1.3.2气态Hg2+

1.3.3气态总汞和Hg0

1.4大气汞时空分布特征研究

1.4.1大气汞的空间变异特征

1.4.2大气汞的季节变化特征

1.4.3大气汞的日变化特征

1.5本研究的意义

第2章引言

2.1立题背景

2.2研究内容

2.2.1重庆主城区大气汞状况

2.2.2重庆主城区大气汞的影响因素

2.2.3重庆大气汞的人为排放研究

2.3技术路线

第3章材料与方法

3.1布点情况

3.1.1研究区域概况

3.1.2采样点选择

3.2主要仪器设备

3.3研究方法

3.3.1大气汞监测方法

3.3.2人为排放汞估算方法

3.3.3人为排放汞预测方法

第4章重庆主城区大气汞状况

4.1重庆主城区大气汞的浓度水平

4.2重庆主城区大气汞的空间变异特征

4.3重庆主城区大气汞的时间变化特征

4.3.1重庆主城区大气汞的月变化特征

4.3.2重庆主城区大气汞的日变化特征

第5章重庆主城区大气汞的影响因素

5.1气象因素对大气汞的影响

5.1.1气象因子对大气汞的影响

5.1.2降雨过程对大气汞的影响

5.2人为活动对大气汞的影响

第6章重庆大气汞的人为排放研究

6.1重庆大气汞人为排放的估算

6.2重庆大气汞人为排放的预测

6.3重庆汞排放控制建议

第7章结论与建议

7.1结论

7.2建议

参考文献

致谢

发表论文及参加课题