西南典型亚热带森林生态系统汞的输入、输出与来源特征

摘要

汞是一种强毒性的重金属元素，在环境中容易通过食物链富集而对人类健康造成极大危害。汞在大气中主要以Hg0形态存在，其含量可占大气总汞90％以上。因此，对于大气汞的来源研究是掌握汞的全球生物地球化学循环的关键。陆生生态系统是汞生物地球化学循环的主要场所，而森林生态系统是其中最大的生态系统，且常被认为是汞的活性库。森林土壤是森林生态系统贮存汞的主要场所，每年可以通过扩散作用向大气排放大量的汞，同时，又经大气干湿沉降过程而将汞输入到土壤中。因此，汞在森林生态系统中的环境行为是汞全球循环的重要组成部分。
　　西南地区是我国森林覆盖率第二大区，其中亚热带森林面积占到四分之三，是西南地区最具代表性的森林生态系统。针对不同生态系统可能发生的汞污染问题，前人已做了大量研究工作，但有关亚热带森林生态系统汞的输入、输出的研究还很匮乏。因此，本文选取具有典型中亚热带森林生态系统的缙云山国家自然保护区和四面山风景名胜区为研究区域，以中亚热带分布最为广泛的针阔混交林、落叶阔叶林等为研究对象，采取野外实地监测的方式，研究典型中亚热带森林生态系统汞的特征，探究森林土壤-大气界面汞交换机制及影响因素，其成果对于揭示不同气候条件下森林与大气间汞交换的规律，估算全球自然汞排放量，大气汞污染防治，研究汞的生物地球化学循环，汞的环境风险预测等有非常重要的意义。
　　结果表明，整个研究期间，缙云山大气气态总汞浓度夏季最高，其次为冬季和春季，秋季最低。缙云山一年四季的气态总汞含量均相对稳定，波动较小。夏季的最大小时平均浓度为4.99ng·m-3，表明缙云山夏季受到更多的人为活动影响。四面山大气气态总汞浓度冬季最高，其次为夏季和春季，秋季最低。冬季的最大小时平均浓度达到3.68ng·m-3，高于春、夏、秋三季。缙云山的气态总汞浓度仅低于贵阳、北京、广州和长三角地区的监测结果，高于上海、韩国首尔、美国芝加哥以及长白山、雷公山、贡嘎山及日本冲绳、美国GreatMountainForest和美国纽约州阿迪朗达克山脉背景点的监测结果。四面山的气态总汞浓度低于贵阳、北京、广州、长三角地区和贡嘎山的监测结果，高于上海、韩国首尔、美国芝加哥，以及长白山、雷公山、日本冲绳、美国GreatMountainForest和美国纽约州阿迪朗达克山脉背景点的监测结果。缙云山自然保护区和四面山风景名胜区区，大气汞浓度与气温显著正相关，与光照也是显著正相关;两个采样点大气汞浓度与相对湿度成显著正相关。
　　缙云山和四面山72小时后向轨迹聚类分析确定重庆、贵州、四川、中国中东部地区为可能的汞来源区。分析得到:缙云山和四面山2012年均为四种类型的气团，其中，均为cluster3所占比例最大（缙云山52％和四面山54％）。cluster3与缙云山和四面山大气气态总汞浓度最高值相关(缙云山4.99ng·m-3、四面山3.68ng·m-3)。Cluster3气团主要是重庆主城地区这一汞污染最严重区域之一。
　　林地土壤与大气间的汞交换通量表现为双向性，且总体表现以土壤汞释放为主。通过观察四种不同林地不同季节汞交换通量的变化趋势特征发现:(1)所有林分的汞交换通量均在早上6:00开始增加，最大值均出现在正午时分，最小值均出现在午夜时分;(2)所有林分的汞交换通量均为白天高于夜间;(3)四种林分春夏秋冬四季在一天中均表现为土壤向大气释汞，仅冬季的个别时间发生了汞沉降而出现负值;其中缙云山楠竹林在冬季午夜时分表现出最大的汞沉降量，为-4.34ng·(m2·h)-1;(4)据四季汞通量统计结果可知，四种不同林地均在夏季土/气界面释汞通量值较高，缙云山针阔混交林、缙云山灌木林、缙云山楠竹林和四面山落叶阔叶林的平均通量分别达到49.06±12.52ng·(m2·h)-1、67.52±15.49ng·(m2·h)-1、58.34±16.03ng·(m2·h)-1和46.73±12.64ng·(m2·h)-1。(5)缙云山灌木林夏季汞交换通量在一天中变化幅度最大，趋势最明显，最大值达67.52ng·(m2·h)-1，最小值为7.10ng·(m2·h)-1。(6)四种林地均在冬季土/气界面汞交换通量值达到最低，平均通量仅为-3.36ng·(m2·h)-1。四种林地冬季汞通量在一天中的变化幅度较小，趋势较弱，其中汞交换通量的最大值和最小值均出现在缙云山楠竹林，最大值为28.7ng·(m2·h)-1，最小值为-4.34ng·(m2·h)-1。缙云山针阔混交林、灌木林、楠竹林和四面山落叶阔叶林四种林分汞交换通量与环境因子的相关性趋势相似，均表现为与气温、土温和光照强度呈现出正相关关系，与相对湿度呈现出负相关关系。
　　缙云山针阔混交林和四面山落叶阔叶林林外降雨总汞的VMW浓度分别为23.40ng·L-1和24.89ng·L-1，林内降雨总汞的平均体积加权浓度VMW浓度分别为32.13ng·L-1和35.64ng·L-1;缙云山针阔混交林和四面山落叶阔叶林林外降雨甲基汞的平均体积加权浓度VMW分别为0.32ng·L-1、0.29ng·L-1，林内降雨甲基汞浓度分别为0.29ng·L-1、0.43ng·L-1。研究期间总汞变化趋势与降雨量的趋势相反，当降雨量多时，总汞浓度较低，当降雨量少的时候，总汞浓度相对较高。降水中甲基汞的浓度随降雨量变化情况，除了个别雨水样中，甲基汞浓度变化波动不大;两个监测点林内VMW浓度均高于林外降雨，林内降雨中的汞浓度范围为5.4～125.52ng·L-1;缙云山监测点林外降雨汞浓度的体积加权平均值为23.40ng·L-1，林内降雨汞浓度的体积加权平均值为32.12ng·L-1;四面山林外降雨汞浓度的体积加权平均值为24.89ng·L-1，林内降雨汞浓度的体积加权平均值为35.64ng·L-1。缙云山自然保护区林外降雨12个月内总汞平均湿沉降量为23.40μg·m-2;甲基汞平均湿沉降量为0.32μg·m-2。四面山风景名胜区林外降雨12个月内总汞平均湿沉降量为24.89μg·m-2;甲基汞平均湿沉降量为0.32μg·m-2。监测期间，12月的总汞和甲基汞沉降量大于美国大部分地区（除了美国北卡罗莱纳州）的年湿沉降量，但是小于中国北京、长春的总汞年湿沉降量。监测期间，缙云山针阔混交林和四面山落叶阔叶林两种林分林内降雨中的累积总汞通量值为48.19和53.46μg·m-2·yr-1，两种林分林外降雨中的累积总汞通量值为38.03和38.44μg·m2·yr-1，比林外降雨中的累积汞通量值分别高了21％和28％。
　　研究期间，落叶阔叶林和针叶林树叶枯落物中的总汞浓度和质量均呈现增加的趋势。落叶阔叶林中汞的平均浓度从初始值46.3ng·g-1增加到57.88ng·g-1。针阔混交林枯落物中汞的平均浓度从初始值42.40ng·g-1增加到50.88ng·g-1。1年之后，树叶枯落物中的总汞平均含量增加到其在落叶阔叶林枯落物中初始质量的125％，针叶林枯落物初始质量的120％。在分解过程中甲基汞的变化幅度较小，但较初始甲基汞含量来讲都呈现出了略微增加的趋势。根据指数衰减模型，枯落物质量的半衰期估算为:落叶阔叶林3.1年和针叶林3.7年，这与前人研究的结果是相当的。总体来说，汞质量增加，而枯落物质量会下降。研究期间，在树木生长季节汞不断累积，而枯落物质量却以一个相对一致的速率下降。分段回归模型分析表明汞的累积具有季节差异，在休眠季会出现不显著的下降，在成长季节出现清晰地增加，表明汞季节性累积是一种连续的现象，落叶阔叶林和针叶林层的成长季节均会出现。

目录

声明

论文说明

摘要

第1章 文献综述

1．1 汞的理化性质及危害

1．1．1 汞的理化性质

1．1．2 汞的来源及其致害机制

1．2 大气汞的来源与转化过程

1．2．1 大气汞的来源

1．2．2 大气汞的形态

1．2．3 大气汞的传输和迁移转化过程

1．3 森林生态系统汞的循环与迁移转化

1．3．1 森林植被汞的来源、迁移和转化

1．3．2 森林生态系统大气干湿沉降

1．3．3 森林生态系统大气汞干湿沉降研究方法

1．3．4 森林生态系统大气汞干湿沉降的机制

1．3．5 降水中甲基汞的来源

1．4 森林生态系统土壤-大气界面释汞通量研究

1．4．1 土壤-大气界面汞交换通量研究现状

1．4．2 土壤-大气界面汞交换通量的影响因素

1．5 森林凋落物分解过程中汞的变化特征

1．6 科学问题的提出及本研究意义

第2章 引言

2．1 立项背景

2．2 研究目标

2．3 研究内容

2．3．1 选择代表性样地

2．3．2 典型林分大气汞特征及来源分析

2．3．3 植被覆盖土壤与大气的汞交换通量

2．3．4 林冠层的输入特征

2．3．5 采样点植物和土壤中汞含量的测定

2．3．6 植物、土壤、水样中总汞和甲基汞的测定方法

2．4 技术路线

第3章 中亚热带林区大气汞浓度特征及其来源分析

3．1 研究区域概况

3．1．1 研究区域环境概况

3．1．2 监测点的选择

3．2 研究方法

3．2．1 大气气态总汞浓度的测定

3．2．2 Hysplit后向轨迹分析

3．3 结果与讨论

3．3．1 大气汞含量基本特征

3．3．2 缙云山、四面山大气汞浓度与其他地区的比较

3．3．3 大气气态总汞浓度的日变化规律

3．3．4 大气气态总汞浓度及气温和光照强度的影响

3．3．5 大气气态总汞污染来源风向和气态汞浓度风向分析

3．3．6 大气气态总汞来源分析

3．3．7 大气气态总汞来源全年日轨迹分析

3．4 本章小结

第4章 中亚热带四种典型林分土壤——大气界面汞交换通量及其影响因素

4．1 研究区域概况

4．1．1 研究区域环境概况

4．1．2 监测点的选择

4．2 汞交换通量的测定

4．2．1 通量箱的制作

4．2．2 空白测定

4．2．3 土／气界面汞释放通量的测定

4．3 分析测定方法

4．3．1 样品汞含量的测定

4．3．2 其他参数的测定

4．4 结果与分析

4．4．1 四种不同林地土／气界面汞交换的水平

4．4．2 四种不同林地土／气界面汞交换的季节变化特征

4．4．3 四种林地土／气界面汞交换通量的日变化特征

4．4．4 环境因子对四种不同林地汞交换的影响

4．4．5 主成分分析

4．4．6 通径分析

4．5 本章小结

第5章 亚热带两种典型林分降水中汞的时空分布

5．1 采样和分析方法

5．1．1 采样点

5．1．2 采样设备及方法

5．1．3 分析方法

5．1．4 气象轨迹分析

5．1．5 QA／QC

5．2 结果与分析

5．2．1 典型林分林外降雨中汞的浓度水平

5．2．2 典型林区林外降水中汞浓度与降雨量的关系

5．2．3 典型林分林外及林内降水汞浓度变化特征

5．2．4 甲基汞占总汞的百分比

5．3 本章小结

第6章 典型林分林内外降水中汞的沉降量

6．1 林区降水中汞沉降通量的计算方法

6．2 两个林区降水中汞沉降通量

6．3 两种典型林分降水中汞沉降量的变化

6．4 两种典型林分向轨迹分析

6．5 本章小结

第7章 亚热带典型林分枯落物与土壤中的汞循环

7．1 方法

7．1．1 研究地概述

7．1．2 分解实验设计和采样

7．1．3 枯落物分解过程及计算方法

7．2 样品分析

7．3 统计步骤

7．4 结果与讨论

7．4．1 汞在树叶枯落物分解过程中的累积

7．4．2 两种林分枯落物中的汞

7．5 本章小结

第8章 结论与建议

8．1 结论

8．2 创新点

8．3 建议

参考文献

发表论文及参加课题

致谢