类沸石咪唑酯骨架材料的可控合成、表征与吸附性能研究

摘要

一种具有沸石拓扑结构的新型的金属有机框架材料（MOFs），类沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）是由过渡金属与咪唑类配体相连接而成的一种材料。结合了无机沸石和 MOFs材料两者的优点。由于其结构规整和适宜的孔径尺寸，高的比表面积、漂亮的可调的形貌和较好的稳定性，广泛应用于多相催化、选择性气体吸附、分离和捕获等领域，受到了研究者们的极大关注。控制MOF材料的形貌、尺寸和晶相合成规律可以更精确的研究其性能。目前对ZIFs的研究大多集中精力于一些特殊的形貌和晶相以及其相关的一些应用性质，但是研究异相结构的ZIFs的拓扑晶相的过渡相相关的形貌变化过程，对于研究精确的形貌可控策略以及进一步更好的调控它的性质是非常关键的。
　　本文致力于ZIFs材料的合成机理以及其在吸附中的应用研究。在合成中，探究混合溶剂（甲醇/水）的比例对晶相生长的控制，通过湿法化学过程，定向合成一系列精美的形貌的 ZIFs，如六角形、四角形以及多级核壳结构。拓扑晶相的变化和孔径大小分布随着混合溶剂中水的体积比的增加也发生相应的变化。拓扑晶相随着过程3D→3D@2D→2D发生演变，孔径也逐渐减小。对指导定向合成提供了一定的实验依据。气体吸附研究中，通过对ZIFs材料进行CO2、N2气体吸附实验，研究了Co-ZIFs材料的对气体吸附行为和吸附性能。温室气体对全球气候的影响日益显著，CO2的减排已经成为了世界性问题。目前，吸附被认为是 CO2分离技术中最简单易行的方法之一，因此，具有高选择性和高吸附容量的吸附剂是必须的。随着工业的迅速发展，工业水污染日益受到关注，其中当属重金属离子水污染对人类健康和环境的危害最大，因此去除废水中重金属离子有及其重要的意义。我们通过对水中重金属 Cr(VI)离子的吸附性能进行研究，研究了不同物相的ZIFs吸附剂对Cr(VI)溶液初始浓度、吸附时间等因素的影响。结果表明:
　　(1)通过溶剂效应的方法，系统研究了由溶剂引导的3D结构的 ZIF-67→2D结构的ZIF-L的相变的过程。并获得了一系列的新的形貌的结构。实现3D笼状纳米材料的生长，足够的甲醇或高浓度的2-MIM对于发生局部排序是必须的。非框架材料，溶剂导向的2-甲基咪唑溶解出不同浓度的咪唑基氢，热稳定相决定了最后的产物的结构。这种方法同样适用于Zn-Co-ZIFs的合成。
　　(2)气体在 Co-ZIFs上的吸附等温线，结果表明，由于 ZIF-(0:1)的“开门效应

目录

声明

第一章：前言

1.1 金属有机骨架材料简介

1.2 无机沸石

1.3 类沸石咪唑酯骨架材料

1.4 ZIFs合成方法

1.5 相变

1.6 ZIFs的应用

1.7 本论文选题目的及意义

第二章 实验部分

2.1 实验试剂

2.2 实验仪器和测试条件

2.3 合成ZIFs

第三章 类沸石咪唑酯骨架材料的可控合成和表征

3.1引言

3.2 ZIF-67、ZIF-L结构描述

3.3溶剂导向的ZIFs的相变过程3D→2D

3.4 核壳结构的ZIFs原位生长相变过程

3.5 结果与讨论

3.6 拓展：Zn-Co-ZIFs的可控合成和表征

3.7 本章总结

第四章 ZIFs对气体吸附性能研究

4.1引言

4.2结果与讨论

4.3本章总结

第五章 ZIFs吸附除去水中铬(VI)的研究

5.1 引言

5.2 Cr(VI)吸附实验

5.3 实验结果与讨论

5.4 本章总结

第六章 结论

参考文献

致谢

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