MCM-22分子筛的动态合成、表征、改性及烷基化催化应用

摘要

该文研究了MCM-22分子筛的动态合成条件,对其进行了表征.考察了改性后催化剂的酸性和结构变化,同时进行了苯与丙烯烷基化的活性评价和苯与乙烯烷基化反应的工艺实验和加速失活寿命实验.研究表明,采用工业原料六亚甲基亚胺为模板剂,在175℃(150℃)动态晶化3天(或7天),可得到高结晶度的MCM-22分子筛.HMCM-22及改性催化剂的活性均低于FX-02的活性,有总酸和强B酸酸量不足的原因,更主要是异丙苯在MCM-22孔道扩散时有较大的能垒效应.苯与乙烯的工艺实验和加速失活寿命实验表明,改性后MCM-22分子筛的选择性和稳定性均优于FX-02,具有极大的工业应用前景.

目录

文摘

英文文摘

0前言

1文献综述

1.1 MCM-22分子筛的结构特性

1.2 MCM-22分子筛的一般物化性能

1.3 MCM-22分子筛的合成

1.4 MCM-22分子筛的杂原子取代

1.5 MCM-22分子筛在催化反应中的应用

1.6 本论文的选题及目的

2实验部分

2.1原料

2.1.1沸石

2.1.2试剂

2.1.3气体

2.2 MCM-22分子筛的合成

2.3 MCM-22分子筛的改性与成型

2.3.1 H-MCM-22分子筛的改性与成型

2.3.2MCM-22分子筛的成型

2.4 XRD测定及样品结晶度的计算

2.5 TG及DTA实验

2.6脉冲吸附及程序升温脱附(TPD)

2.7IR实验

2.7.1红外测定催化剂骨架振动

2.7.2吡啶-IR法

2.8 MCM-22分子筛比表面积及孔结构的测定

2.9 SEM

2.10钠含量测定

2.11催化剂苯与丙烯烷基化反应活性评价实验

2.12苯与乙烯烷基化反应

2.13反应物组成分析及转化率和选择性的计算

3结果与讨论

3.1 MCM-22分子筛合成的影响因素

3.1.1模板剂用量的影响

3.1.2硅铝比的影响

3.1.3晶化时间的影响

3.1.4晶化温度的影响

3.1.5硅源的影响

3.1.6转速的影响

3.1.7小结

3.2 MCM-22的表征

3.2.1 XRD分析

3.2.2 TG-DTA分析

3.2.3 SEM分析

3.2.4 MCM-22分子筛的比表面积及孔结构分析

3.2.5 IR分析

3.2.6小结

3.3 H-MCM-22分子筛的改性及烷基化反应活性

3.3.1 H-MCM-22分子筛的制备条件

3.3.2 H-MCM-22分子筛在苯与丙烯上的烷基化反应活性

3.3.3 H-MCM-22原粉的改性

3.3.4改性方法及条件对催化剂结构和酸性质的影响

3.3.5小结

3.4苯与乙烯的烷基化反应

3.4.1烷基化反应工艺条件

3.4.2苯与乙烯的加速失活寿命实验

3.4.3小结

4结论

5致谢

6参考文献

附录