高氧化合物-氨气-离子成核机制及其对大气新粒子的贡献

摘要

大气颗粒物对人体健康、空气质量和全球气候均有重要影响.除一次排放外,大气颗粒物还可以经由大气中的新粒子生成(包括成核和后续的增长)二次形成.长期以来,硫酸被认为是大气中新粒子生成的必要前体.然而,大气中硫酸浓度往往较低(105～107molecules cm-3),不足以解释大气中全部的新粒子生成.因此,大气中应该存在着不依赖于硫酸的新粒子生成.本研究基于量子化学计算和动力学模型，通过比较不同大小的带电团簇和中性团簇的形成、挥发速率，首次从分子层面指出HOMs与离子形成团簇的具体路径。本研究强调含有1-3个HOMs的正、负电团簇的复合在HOMs-离子成核中发挥重要的作用。