锆石对多价态锕系核素固化行为研究

摘要

通过设计Nd3+和Ce4+同时替代锆石(ZrSiO4)晶体结构中Zr位,Zr1-x-y(NdxCey)SiO4-x/2(0≤x,y≤0.1)系列锆石基固化体被成功合成.探讨了Nd3+和Ce4+的固溶量对固化体的物相及微观结构的影响规律及模拟固化机理.研究结果表明,当Nd3+(x)和Ce4+(y)的总固溶量x+y＜0.04时,锆石基多价态固化体为单一的锆石相结构;然而,当Nd3+和Ce4+的总固溶量x+y≥0.04时,固化体中出现第二相(Nd,Ce)2Si2O7,即固化体为锆石相和(Nd,Ce)2Si2O7两相共存结构.这表明单一锆石基固化体对Nd3+和Ce4+的总固溶量大约为4at％.此外,随Nd3+和Ce4+的固溶量的增加,锆石基三、四价锕系核素系列固化体的密度随之增大.这些结果表明,锆石是三、四价锕系核素的理想候选固化基材.