污染物小分子与二氧化铈表面作用的DFT+U研究

摘要

稀土氧化物二氧化铈(CeO2)一直被用作三效尾气净化的优良催化剂,能够有效地催化CO氧化,NO还原,以及(CH)x水汽重整等反应.随着实验和理论方面对氧化铈的深入研究,氧化铈作为载体不仅能对负载的金属起到分散,塑形和稳定作用,而且能够在反应过程中提供较高的活性位来活化小分子(比如O2)进而直接参与体系的氧化还原过程. 在Au/CeO2(110)催化CO+NO氧化还原体系中，经过计算，发现CO相比NO能够较好的吸附于Au颗粒上，NOx的则以双分了聚体的形式(NO)2在Au颗粒和CeO2(110)的界面处能有效吸附，从而催化CO+N2O2的催化氧化还原反应。在Au颗粒负载的CeO2(110)体系中，Ce02起到了良好的电子存储作用使电子局域在Ce的4f空轨道上，从而促进(NO)2在界面处吸附。