氮掺杂碳纳米管组织结构调控及其氧还原催化活性

摘要

采用化学原位聚合合成聚吡咯涂覆碳纳米管,之后将其在氮气氛下热处理制备氮掺杂炭层包覆碳纳米管,即氮掺杂碳纳米管.利用该工艺,通过改变热处理温度,调控氮掺杂碳纳米管组织结构和表面化学组成.比表面和孔结构分析显示,600,800,1000℃热处理制备的氮掺杂碳纳米管NCNT600,NCNT800和NCNT1000的比表面积和孔体积依次显著增加,NCNT1000的比表面积和孔体积分别约是NCNT600的3倍和2.5倍.这是因碳纳米管表面聚吡咯层向氮掺杂炭层转化过程导致更多的微孔形成.然而,制备温度升高使氮掺杂碳纳米管的氮含量降低,表面含氮官能团由吡咯型氮向吡啶型和石墨氮转化,NCNT1000含最高比例的石墨氮.作为无金属催化剂,NCNTs在碱性电解质条件下展现了明显的氧还原催化活性.但其氧还原活性并不与样品氮含量成正比.样品中氮含量最低的NCNT1000展现出最高的氧还原催化活性,这是因其高的比表面积和孔体积,结合含氮官能团中高比例石墨氮的缘故.