Mo(或W)氧化物/碳化物催化剂上甲烷活化脱氢的量子化学研究

摘要

近年来报道对DHAM具有较高活性的催化剂主要是Mo(或W)/HZSM-5基催化剂.有关催化剂性能与谱学表征研究结果表明,催化剂表面酸性位的浓度和强度、沸石分子<'1>筛的孔道结构、以及Mo或W物种的状态和落位位置是决定无氧条件下甲烷催化脱氢芳构化反应化学行为的关键因素;高温下在同CH<,4>反应过程中大部分Mo(或W)氧化物被转化为相应的碳化物,苯、尤其是乙烯的选择生成主要是发生共存着Mo(或W)的碳化物/氧化物和B-酸位的工作表面,新近我们应用密度泛函(DFT)方法,对甲烷在B-酸助金属氧化物/碳化物催化剂(MO<,x>C<,y>/HZSM-5,式中M=Mo或W)作用下无氧脱氢进行了量子化学计算与理论研究,本文报道一些主要结果.