硫酸盐驱动的甲烷缺氧氧化作用在碳酸盐岩中的记录

摘要

海洋自生碳酸盐岩沉积在地质历史时期全球碳循环中扮演了重要的角色,CH4缺氧氧化作用是产生自生碳酸盐岩的重要途径之一,但由于自生碳酸盐岩容易遭受后期成岩蚀变,长期以来缺乏有效识别地质历史时期广泛存在的该类自生碳酸盐岩的方法.研究了三处现代(南海、墨西哥湾和黑海)和两处古冷泉(美国华盛顿州和意大利北部)发育的自生碳酸盐岩的晶格硫(CAS)的氧(δ18 OCAS)、硫(δ34 SCAS)和碳酸盐的铅同位素(87Sr/86Sr)组成，发现硫酸盐驱动的CH4缺氧氧化形成的碳酸盐岩具有特定δ18 OCAS 、δ34 SCAS斜率(~0.3)，该斜率不受样品的形成年代和发育位置等环境参数控制，仅与碳酸盐岩沉积环境的CH4浓度有关，并推断任何富集CH4环境(如冷泉区，上升流区，高生产力区等)沉积的碳酸盐岩均具有此独特的地球化学特征。此外，还综合分析了文石和方解石中各自CAS的δ18 O和δ34 S及铅同位素数据，揭示了此前认为的CAS记录海水硫酸根的地球化学信息的观点是片面的，明确了富CH4环境沉积的碳酸盐岩CAS记录的是孔隙水硫酸根而非海水硫酸根的信息。所建立的识别地质历史时期CH4缺氧氧化作用的新方法有望为定量地评估地质历史时期中自生碳酸盐岩在全球碳循环中作用提供重要基础。