大气臭氧高效催化分解

摘要

MnOx催化剂上臭氧分解是一个典型的结构敏感性反应,其活性与催化剂形貌、晶相、助剂等紧密相关.研究表明,MnOx催化剂中含氧空位含量与臭氧分解活性成正相关.调变这些参数可有效调控MnOx催化剂表面的氧空位含量,进而提高臭氧分解活性.本文采用氧化还原法,通过调变煅烧温度制备了一些列MnOx催化剂并用于臭氧分解反应,结果表明低温煅烧有利于非晶态MnOx的生成,不仅具有较大的比表面积,而且具有较多的表面氧空位,表现出较高的臭氧分解活性.进一步在室温下调控了前驱体添加顺序制备了非晶态多孔锰氧化物.相比于晶态MnO2,非晶态多孔锰氧化物不仅具有较大的比表面积,而且含有较多的Mn3+,即含有较多的表面氧空位,因此比晶态锰氧化物具有更高的臭氧分解活性.此外,非晶态介孔MnOx中Mn价态较低时(如同时含有Mn2+、Mn3+、Mn4+),电子更容易由Mn传递至臭氧,进而有利于臭氧的活化,促进臭氧分解.湿度效应实验结果表明,非晶态多孔锰氧化物的稳定性依赖于湿度,高湿度不利于催化剂的稳定性.XPS表征结果表明,反应后催化剂中Mn价态的升高和/或催化剂表面吸附水的累积是导致催化剂失活的主要原因.