碳酸钡在氧化铝载体上的分散及其NOx存储性能的研究

摘要

稀燃汽油机和柴油机技术具有CO2排放量低、燃烧效率高、节能等优点得到了广泛应用但是富氧气氛限制了TWC催化剂高效脱除NOx.随着尾气排放指标的日趋严格,富氧气氛下高效脱除NOx成为了环境催化研究领域的热点.目前,氮氧化物存储还原(NSR:NOxstorage-reduction)技术[1],被认为是最有前途解决稀燃发动机尾气NOx污染的方法.NSR典型的催化剂如:Pt-Ba/γ-Al2O3[2,3].许多研究集中在了反应机理和稳定性方面.但是对含Ba的活性物在载体表面的分散能力,以及担载量与NOx存储性能的关系等方面的研究报道却很少.本文由醋酸钡前体通过浸渍的方法制备了不同钡载量的Pt-BaCO3/γ-Al2O3催化剂.从样品XRD结果分析可得:醋酸钡前体可以在氧化铝上实现单层分散,当Ba载量达到分散阈值以上时开始出现晶相的醋酸钡,而在高温(500℃)加热后单层分散的醋酸钡分解得到分散态的碳酸钡,晶相的醋酸钡分解得到晶相的碳酸钡,XRD相定量实验确定碳酸钡在氧化铝表面上的分散阈值为14.2wt％Ba(见图1).显微红外结果在1200-1700cm-1的波长范围内测得了CO3-2的特征吸收峰,阈值以下样品的吸收峰主要有:1402cm-1,1518cm-1,和1638cm-1.而阈值以上吸收峰主要有:1440cm-1,1638cm-1,说明阈值前碳酸根的配位状况与阈值后的不同.样品吸附氮氧化合物后在1360cm-1处都出现了新的吸收峰,这是NO3-的特征吸收峰.表明NOx最终以硝酸钡的形式吸附下来.