原位拉曼光谱研究Fe/ZSM-5催化剂上N2O分解的活性位及其反应机理

摘要

N2O是一种温室气体并且破坏臭氧层，消除N2O越来越受到广泛的关注。Fd/ZSM-5能够直接分解N2O并表现出很好的催化性能，并且具有优良的抗水和抗二氧化硫的能力。特别是以N2O为氧化剂能产生一种特殊的氧物种-“α-氧”，能在室温氧化甲烷和苯生成甲醇和苯酚，具有和甲烷单加氧酶相媲美的催化性能。然而由于Fe/ZSM-5上铁物种的多样性(如孤立的铁物种、双原子和低聚的铁物种以及氧化铁颗粒共存)和低浓度的活性位，如何选择性地鉴定一种特定的铁物种，进而来进行铁物种结构和其催化活性的关联仍然是一个难点。孤立的铁物种、双原子铁物种以及低聚的铁物种已经被假设成N2O分解的活性中心。另外对于N2O分解的机理也存在广泛的争议。由于不同的铁氧物种的紫外-可见吸收带是不同的，因此采用共振拉曼光谱能够选择性地鉴定一些特定的铁氧物种。另一方面，拉曼光谱容易实现原位状态下进行催化的动态表征。因此，可以利用原位拉曼光谱来研究Fe/ZSM-5上N2O分解的活性位和反应机理。本文利用原位拉曼光谱和红外光谱并结合瞬变应答方法来表征N2O分解的活性位和反应机理。