腐殖酸对Tc价态影响研究

摘要

在模拟高放废物深地质处置环境的低氧(O2含量小于5ppm)、低浓(Tc(Ⅶ)初始浓度10-3mol L-1)条件下，研究腐殖酸浓度对Tc(Ⅶ)价态影响.腐殖酸浓度0-20 mg L-1，99Tc放射性活度浓度用低本底液闪谱仪测定.发现腐殖酸对99 Tc液闪测定存在淬灭效应，但保持闪烁液体积为样品体积20倍可消除影响;在此基础上分别用四苯砷氯-氯仿萃取法和LaCl3沉淀腐殖酸法独立进行腐殖酸-Tc(Ⅶ)体系中锝价态研究.所得Tc(Ⅳ)和Tc(Ⅶ)价态分布结果基本吻合，表明两种研究方法均可用于腐殖酸-Tc(Ⅶ)体系中低浓度Tc价态研究;研究发现平衡350天不同浓度Fluka腐殖酸-Tc(Ⅶ)体系中，七价锝浓度长期保持稳定，四价锝浓度很低，表明即使在低氧气氛中，Fluka腐殖酸也未对七价锝表现出明显还原行为，腐殖酸在地下水中的存在可能是高放废物地质处置中七价锝阻滞的不利因素.