铜铈介孔氧化物共浇注模板复制合成法及其H2-TPR性能研究

摘要

分别以有序的立方结构的介孔氧化硅KIT-6和二维六方的介孔氧化硅SBA-15为模板，采用共同浇注的硬模板复制法制备合成了具有不同配比的介孔CuO－CeO2二元金属氧化物。采用XRD，TEM，HRTEM，EDX，XPS和N2的吸脱附曲线对样品的结构和形貌进行表征和观察。结果发现，以KIT-6为模板所制备合成出的介孔二元金属氧化物CuO－CeO2具有高的比表面积，规整的立方介孔结构和高的结晶度，以 SBA-15为模板制备合成出的介孔CuO－CeO2具有二维六方的有序介孔结构。通过H2-TPR技术研究了介孔铜铈二元金属氧化物的协同催化作用，研究发现，介孔CuO－CeO2双金属氧化物的氧化还原能力明显高于纯介孔CeO2，并且随着二元金属氧化物中CuO掺杂量的逐步增加，CeO2的氢气还原温度大幅下降，二元金属氧化物CuO－CeO2的催化活性逐步上升。当CuO掺杂量较高（30wt%）时，过饱和析出长大的CuO晶粒由于覆盖原有的复合活性位而使二元金属氧化物的催化活性有所下降。研究表明：当CuO的添加量为20wt%时，所得到的介孔金属氧化物20wt%CuO/CeO2具有最优的氧化还原活性。该介孔结构的CuO－CeO2二元金属氧化物高的催化活性归因于其高度分散的CuO活性物种和 CeO2载体之间的协同催化作用。